Весной 1906 года Бальмонт составил новую поэтическую книгу. В нее вошли лирические стихотворения, написанные в 1905 году и только что сочиненные. Во второй половине 1906 года книга под названием «Злые чары» в оформлении художника Е. Лансере вышла в издании журнала «Золотое руно». Журнал этот издавался московским миллионером-меценатом Н. П. Рябушинским и продолжал традиции «Мира искусства» — выходил на прекрасной бумаге, богато оформленный (рисунки, заставки, виньетки, великолепные цветные иллюстрации и репродукции). В журнале Бальмонт постоянно печатался, опубликовав, помимо стихов, статьи-эссе и очерки «Об О. Уайльде», «Чувство расы в творчестве», «Наше литературное сегодня», «С Балеарских берегов», «Певец побегов травы» (об Уитмене) и др.
Книга «Злые чары» наметила новую веху в творчестве поэта — выход в сферу «народных стихий» через устное творчество русского народа и славянский фольклор. Само название сборника намекает на «чарование» народной души темными силами, передает душевное состояние поэта, высказанное в письме Брюсову («Душно в России, низко»), и по-своему выражает протест против этой «душной» атмосферы. Наиболее сильно это настроение проявилось в стихотворениях «Отречение», «Пир у Сатаны», «Будь проклят Бог!». В них лирический герой, и раньше не раз обращавшийся к Богу с упреками за такое устройство мира, где человек обречен на страдания, доходит до отчаянного вызова, до отречения от всех богов на земле.
Книгами «Злые чары» (1906) и «Жар-птица» (1907) Бальмонт своеобразно перекликался с неославянофильскими тенденциями в русском символизме второй половины 1900-х годов. Обозначенный Вяч. Ивановым путь развития современной литературы «от символа к мифу», к стихийному «погружению в тайники народной души» одновременно и притягивал поэта, и отталкивал его мистическими «безднами». Он по-прежнему стремился идти собственным путем. Пережитый опыт первой русской революции, ностальгические чувства во время заморских путешествий и в эмиграции приводят Бальмонта к обостренной связи с родиной. «Славянские корни», обозначившиеся в «Литургии красоты», подвигают его к изучению национального фольклора и мифологии древних славян, чтобы глубже понять «народную душу». Большой интерес вызывают у Бальмонта книги А. Н. Афанасьева «Поэтические воззрения славян на природу» и С. В. Максимова «Нечистая, неведомая и крестная сила» (1903). На последнюю в 1904 году он написал рецензию «Символизм народных поверий». В письме от 10 августа 1905 года из Бретани поэт спрашивает Т. А. Полиевктову: «Не пора ли возвращать Афанасьева, или можно еще подержать? Эта книга дала мне за <последний> год столько светлых минут, что не знаю, как ее благословлять». Кроме того, в других письмах Бальмонт просит прислать ему во Францию сочинения Ф. Е. Корша, Всеволода Миллера, а также Ореста Миллера, «Церковно-славянскую грамматику» Ф. И. Буслаева.
В эссе «Флейты из человеческих костей. Славянская душа текущего мгновения» (1906) поэту во сне является «тень родной страны, душа народной песни». «Тень» дает ему два амулета, «светлый и темный», один из них «возрождает», другой «отомщает», и призывает быть «твердым», способным разрушить «злые чары», околдовавшие родную страну. Намеченные в эссе мотивы получили воплощение в книге «Злые чары». Символистская критика встретила ее неблагосклонно. В частности, Брюсов, отметив несколько «прекрасных страниц», особо подчеркивал, что «русской стихии в его <Бальмонта> душе нет», писал если не о «закате», то об «ущербе» дарования поэта. Современные исследователи постсоветского времени обращают внимание не на национальный колорит «Злых чар», а на «дьявольские» интонации в сборнике, восходящие к древнему гностицизму.
Действительно, образы народных сказок, легенды, заговоры художественно осмысляются Бальмонтом на космогоническом уровне извечного противостояния-взаимообратимости Добра и Зла, Бога и Сатаны. Движение здесь подчинено неумолимому закону «вечного возвращения»:
Лирического героя преследует «чудовище с клеймом: Всегда-Одно-и-То-же». Он утерял свои индивидуальные «начала» и «концы», с болью ощущает:
Жизнь предстает как «оргия», где царит жестокость борьбы за существование:
Бальмонтовский герой то обращается к Всевышнему с «молитвой последней» («Боже, не дай мне людей разлюбить до конца»), то проклинает Бога, отождествляя его с Дьяволом в стихотворении «Будь проклят Бог!»:
