Суд над Эйхманом во многом изменил общественный интерес к военному прошлому Австрии, и после восьмилетнего перерыва Визенталь возобновил деятельность Центра, на этот раз в Вене. Теперь в Центре было всего четверо (вместе с Визенталем) сотрудников с широким кругом обязанностей. Главным в работе Центра по-прежнему оставался сбор документов и свидетельских показаний и розыск нацистских преступников. В октябре 1966 года в Штутгарте (ФРГ) состоялся суд над шестнадцатью офицерами СС, участниками уничтожения львовских евреев; обвинения девятерым из них были представлены Центром документации. В следующем году в Дюссельдорфе (ФРГ) прошел суд над Францем Штанглем, комендантом Треблинки и Собибора и руководителем австрийской «медицинской школы» в Хартхейме, где проводили эксперименты по эвтаназии. Штангля арестовали сразу после войны, но он бежал из тюрьмы и, по слухам, нашел приют в Сирии. Визенталь разыскивал его без малого два десятилетия, а в 1964 году опубликовал о нем статью, на которую откликнулись новые информанты и среди них бывший гестаповец, за умеренную плату предоставивший Визенталю достоверную информацию: Франц Штангль живет с семьей в Сан-Паулу, работает на автомобильном заводе Фольксваген. В 1967 году Бразилия, под совместным нажимом Германии, Австрии и США, выдала Штангля Западной Германии. Суд счел его виновным в смерти девятисот тысяч человек в одной только Треблинке и приговорил к пожизненному тюремному заключению.
Много внимания Центр документации уделял просветительской работе, особенно в школах, пропагандируя толерантность, противостояние неонацизму и антисемитизму, за что приобрел международное доверие, а Симон Визенталь – популярность: с него писали портреты и англичанин Фредерик Форсайт в романе «Досье О.Д.Е.С.С.А» (Forsyth, Frederick.
В книге 1967 года «Убийцы среди нас» Визенталь рассказал и о бескорыстных и корыстных информантах, предлагавших Центру свои услуги со всех концов света; и о том, как он собирал и анализировал официальные документы и рассказы очевидцев; как события и имена, упомянутые разными свидетелями, приводили к неожиданным открытиям. Так, в Иерусалиме во время суда над Эйхманом он впервые услышал о 42-летнем фельдфебеле Антоне Шмидте. Потом видел это имя в целом ряде дневников, найденных в Вильнюсском гетто, его называли «святым в нацистской форме»: он приносил в гетто еду и молоко детям, служил связным между гетто и евреями, прятавшимися в городе, нескольким помог выбраться из гетто. Его арестовали, когда он вывозил из гетто очередную группу молодых людей и вместе с ними расстреляли 13 апреля 1942 года. В 1965 году Визенталь разыскал вдову и дочь Антона Шмидта, прочитал его предсмертное письмо: «…Все должны когда-нибудь умереть… умрет и тот, кто убивает, и тот, кто помогает… я хочу умереть помогающим…», увидел его единственную фотографию (спокойное лицо, грустные глаза). Женщины рассказали ему, как во время войны соседи били окна в их доме и требовали, чтобы жена «предателя» убиралась куда подальше. У фрау Шмидт было одно лишь желание – побывать на могиле мужа. В 1965 году Вильнюс был еще закрыт для международного туризма, но Визенталь заручился помощью советского посла в Австрии, и в октябре 1965 года вдова, ее дочь и зять попали в Вильнюс. Центр оплатил их поездку и установку на могиле Антона Шмидта памятника с короткой эпитафией: «Здесь покоится человек, считавший, что помогать ближнему своему важнее, чем выжить самому».
