Основная цель боевых действий цеппелинов на Черном море — препятствовать поставкам сырья из России через Дарданеллы странам Антанты. Путь через Мурманск был небезопасен из-за активной деятельности в этом районе немецких подводных лодок, которые заходили даже в Белое море. Частными задачами, которые выполняли в акватории Черного моря воздушные корабли, являлись: обеспечение поставок каменного угля из Зонгулдака и окрестных портов в Константинополь; разведывательная работа в интересах военных кораблей «Гебен» и «Бреслау» и разведка минных полей, установленных русскими перед Босфором; бомбардировка главной базы военно-морского флота России Севастополя, порта Батуми и попутные нападения на Румынию.
Основной базой немецких дирижаблей для работы на Черном море стал небольшой болгарский городок Ямбол. Эта база была оборудована эллингом, газодобывающим заводом, электростанцией, радиостанцией и радиопеленгаторной установкой, а также метеостанцией.
Одним из первых к ведению боевых действий был привлечен дирижабль SL-10. В июле 1916 года намечалась его совместная работа с подводной лодкой, которая должна была контролировать передвижение русского флота в районе Севастополя. Дирижаблю ставилась задача нападать на корабли флота и бомбардировать город и саму базу. 2 июля SL-10 совершил первый боевой вылет, но, застигнутый плохой погодой в районе Алушты, повернул домой. К тому же стали барахлить двигатели. На обратном пути SL-10 наткнулся на русские корабли, однако по неизвестной причине не стал их бомбить. 27 июля дирижабль вылетел для бомбардировки Севастополя и Батуми с запасом горючего на 24 часа в свой последний полет. Последняя радиограмма с борта корабля говорила о том, что он не может бороться с ветром, скорость которого достигала 30 м/с (максимальная собственная скорость дирижабля не превышала 25 м/с).
Вместо потерянного SL-10 в Ямбол был направлен LZ-101, который имел такую же скорость, как и его предшественник, поэтому он не решался уходить далеко в море и был преимущественно сориентирован на боевую работу в Румынии.
27 августа 1916 года Румыния вступила в войну. В эту же ночь Бухарест подвергся бомбардировке, которую выполнил LZ-101, вывалив на город 1800 кг бомб. Так, уже в первые же сутки после вступления в войну на стороне Антанты жители румынской столицы столкнулись с ужасной реальностью военных действий. В последующих налетах на Бухарест принимал участие и LZ-81, однако уже в октябре он был сбит. Далее LZ-101 отбомбился по городу Фетешти и ряду румынских железнодорожных узлов в северных и северо-восточных районах, а также атаковал крепости Пости, Чиулинта и гавань в Галаце. Весной 1917 года LZ-101 совершил налеты на Митинену, Яссы и Одессу. Он же бомбил базу флота Мудрое на острове Лемнос.
Гораздо интенсивнее развернулись действия немецких дирижаблей на сухопутном театре военных действий. Первые 2 дирижабля — Z-V и Z-IV — были приданы армии Гинденбурга. Первый из них 7–8 августа 1914 года произвел из Кенигсберга, где он базировался, разведку района Вроцлав — Плоцк — Кутно — Лодзь, а 11 и 12 августа повторил ее. В последнем полете дирижабль был обстрелян русскими, а затем и германскими войсками и получил значительные повреждения. Однако он доставил в штаб ценные сведения о концентрации войск в районе Новогеоргиевска. Воздушный корабль произвел также бомбардировку железнодорожного узла Млава и разогнал своим огнем и бомбами казачий полк, который готовился к атаке. Z-V также совершил большое количество ночных разведывательных полетов в район Осовца и Шавлей, доставляя в штаб Восточного фронта большое количество ценной информации о противнике.
В одном из последующих полетов дирижабль был серьезно поврежден шрапнельным огнем, потерял много водорода и совершил вынужденную посадку около Липовца. Экипаж был взят в плен при попытке уничтожить дирижабль.
Второй цеппелин, Z-IV, выполнил ряд дерзких налетов из Познани на скопления русских войск на малой высоте. Он неоднократно попадал под ружейный обстрел: из одного полета вернулся, имея около 300 пробоин.
Приведем красноречивое свидетельство боевой работы цеппелинов на Восточном фронте, оставленное генералом русской армии Ренненкампфом.
«Когда мы вошли в Восточную Пруссию в августе 1914 года, неприятельская авиация проявляла себя столь незначительно, что к сегодняшнему дню о ней не сохранилось почти никаких воспоминаний. Зато господство в воздухе германских воздушных кораблей запомнилось крепко.
Впервые о том, что несет с собой цеппелин, мы узнали в ночь на 23 августа, когда его бомба попала в бивак 110-го пехотного Камского полка и вывела из строя убитыми и ранеными сразу 17 человек. Другой раз цеппелин в одном из своих ночных налетов на место расположения 1-й армии в городе Инстербурге сбросил несколько легких бомб в стоящий на восточной окраине города артиллерийский парк. Попадания пришлись в коновязь. На утро там можно было видеть 30 убитых лошадей с развороченными внутренностями.