Альфонс, объявил ему войну и вторгся на севильскую территорию с сильной армией. Хотя Мутамид и был весьма могущественным государем, но все же он не располагал столь значительными силами, чтобы сдержать напор войск Альфонса VI. Однако благодаря дипломатическому искусству своего хаджиба Ибн Амара или Абен-Амара, не раз посещавшего Кастилию, опасность удалось отвратить, хотя и ценой выплаты дани в двойном размере. Спустя некоторое время, воспользовавшись задержкой в уплате дани, Альфонс снова вторгся на севильскую территорию, подверг Севилью трехдневной осаде, захватил много пленных и дошел до Тарифы (1082 г.).
Между тем в Толедо происходили события, которые привели к вмешательству во внутренние Дела эмирата Альфонса. Толедцы подняли восстание против своего эмира аль-Кадира, слабовольного государя, находившегося под влиянием кастильского монарха. Они изгнали аль-Кадира, а город передали эмиру Бадахоса. Альфонс дал обещание восстановить аль-Кадира на престоле, но потребовал взамен увеличенной дани и передачи нескольких крепостей. Альфонс выполнил свое обещание (1084 г.); однако Он не удовольствовался деньгами и городами, которые аль-Кадир вынужден был передать ему. Зная, насколько непрочна власть мусульманского князька, Альфонс стремился стать властелином Толедо, важнейшей крепости, незаменимого центра для ведения военных операций против мусульман. Альфонс собрал значительное войско, в котором было немало французских рыцарей (в том числе Два графа бургундского дома), и подверг Толедо осаде, предварительно овладев рядом близлежащих селений. Одним из этих селений был Мадрид. Осада продолжалась недолго, хотя Толедо и считался благодаря своему стратегическому положению неприступной крепостью. Христианское войско препятствовало подвозу продовольствия, и кроме того, эмир аль-Кадир, понимая, что силы его слишком слабы, обратился к Альфонсу с просьбой заключить соглашение о капитуляции. Соглашение было заключено на следующих условиях: Альфонс гарантировал личную безопасность и неприкосновенность имущества толедцев, которым предоставлялось право остаться в городе или покинуть его, если того они пожелают; жители Толедо должны были впредь платить только подушную подать, размер которой фиксировался королем; им оставляли большую мечеть для отправления мусульманского культа. Кроме того, Альфонс обещал передать аль-Кадиру Валенсию. Христианский король вошел в Толедо 25 мая 1085 г. Это существеннейшая дата в истории кастильской реконкисты и кастильской культуры. С этого момента Толедо становится не только стратегическим центром войн реконкисты, из которого можно было совершать походы в мусульманские владения, но одновременно и выдающимся культурным центром. Толедо был городом, где скрещивались два течения: одно, идущее из христианских королевств севера, и другое, истоки которого лежали на востоке, в странах арабской культуры.
Со взятием Толедо усилилось влияние мосарабов, единоверцев северных христиан, избавленных от мусульманского владычества.
Условия договора — капитуляции, заключенного с аль-Кадиром, не были полностью соблюдены. Победители спустя несколько дней после вступления в город захватили у покоренных мусульман большую мечеть и превратили ее в христианскую церковь.
Военные последствия взятия Толедо. Огромный эффект произвело завоевание Толедского королевства на мусульман. Все таифские эмиры стали искать покровительства Альфонса, умоляя о заключении мира и предлагая ему дань. Одно кастильское войско осаждало Сарагосу; другое овладело Валенсией и посадило на трон аль-Кадира (в соответствии с капитуляцией 1085 г.), оставаясь, однако, в качестве истинных хозяев завоеванной территории на валенсийских землях. Отряд рыцарей под водительством Гарсии Хименеса захватил замок Аледо и оттуда постоянно угрожал Мурсии и Альмерии. Альфонс по праву именовал себя «властелином людей двух религий».
При этих обстоятельствах мусульманским эмирам пришлось призвать на помощь альморавидов; последствия их вторжения нам уже известны. Но альморавиды не сумели воспользоваться своими победами, и, хотя они заставили христиан отказаться от осады Сарагосы и оставить Валенсию и Аледо, основные завоевания Альфонсу удалось сохранить. Король умер 30 июня 1109 г., огорченный понесенными поражениями и смертью сына Санчо.