В 1920 г. Эренфест рекомендовал Гоудсмиту посетить Пашена в Тюбингене, который проводил свои исследования по спектроскопии. На следующий год, летом, он снова был в Тюбингене, и Пашен ввел его в спектроскопические методики. Вскоре он стал очень способным в обращении с квантовыми числами и объяснениями наблюдаемых спектров. В начале 1925 г. он опубликовал работу, в которой показал, что можно упростить применение принципа Паули, используя получисленные квантовые числа Ланде, и что одно из этих чисел всегда имело значение +1/2 или —1/2. В это время Эренфест попросил Уленбека и Гоудсмита работать вместе; Гоудсмиту, чтобы он объяснил Уленбеку магические вычисления с квантовыми числами, а Уленбеку, чтобы он обучил Гоудсмита некоторой физике и показал ему, что она состоит не только из манипуляций с квантовыми числами.
В августе 1925 г. эти два человека стали близкими друзьями, сохранив эту близость на всю жизнь. Они стали регулярно встречаться в Гааге и в одной из встреч в конце лета Гоудсмит рассказывал Уленбеку о принципе Паули, используя получисленные квантовые числа Ланде. Уленбек сразу же понял, что все электроны ведут себя так, как если бы они кроме вращения вокруг атомного ядра также вращались сами по себе (спин). В сентябре теория была завершена, и эти два исследователя показали, что эта концепция также объясняет нормальный и аномальный эффект Зеемана.
Американский физик венгерского происхождения Р. Крониг (1904—1995), который путешествовал по Италии и также был другом Ферми, уже сформировал такую же идею относительно спина. Крониг имел несчастье спросить мнение Паули, и Паули убедил его, что его гипотеза лишена любых оснований и высмеял идею, говоря, что она «конечно, очень умна, но, разумеется, не имеет ничего, что делало бы ее достоверной». В результате Крониг отказался от нее. Когда Уленбек и Гоудсмит узнали о критике Паули, которая представлялась справедливой, они хотели забрать свою статью, уже посланную для публикации, но Эренфест сказал им, что поскольку они молоды, то могут позволить себе совершить ошибку. Одно из возражений, например, заключалось в том, что если для размера электрона использовать формулу X. Лоренца, то для получения вращательного углового момента нужно приписать столь быстрое вращение, при котором скорость внешней поверхности электрона превышает скорость света. Работа не была отозвана и опубликована, а критика Паули осталась безосновательной.
После великого открытия спина Уленбек в 1927 г. эмигрировал в США, в университет Мичигана. В середине 1930-х гг. вернулся в Нидерланды, где стал приемником Крамерса в университете Утрехта. В 1939 г. он возвратился в Мичиганский университет. С 1960 г. работал в Рокфеллеровском институте в Нью-Йорке, был иностранным членом Итальянской Академии.
Гоудсмит также эмигрировал в 1932 г. в США в Мичиганский университет. В течение Второй мировой войны он работал с радарами, а позднее возглавил очень секретную миссию под кодовым именем «Алкос». Эта миссия следовала за наступающими войсками союзников в Европе, а в некоторых случаях и опережала их, чтобы узнать уровень работ по созданию немцами атомной бомбы. Было установлено, что немецкие ученые не достигли больших успехов в этой области, и Гитлер не мог иметь этого оружия до конца войны. Гоудсмит написал об этой миссии книгу «Миссия Алкос».
