Пишет стихи с 1962 года. Входил вкруг харьковской литературной богемы, в 1966 году переехал в Москву, занимался в поэтическом семинаре Арсения Тарковского, входил в неофициальное литературное объединение «Конкрет». С 1968 года пишет прозу. Эмигрировал (30.09.1974), жил в США, затем в Париже (французское гражданство с 1987 года; советское гражданство возвращено в октябре 1991 года). Печатался в эмигрантских изданиях: «Грани», «Время и мы», «Аполлон 77», «Эхо», «Континент», «Ковчег», «Синтаксис», «Мулета». Выпустил на Западе книгу стихов «Русское» (Анн Арбор: Ардис, 1979), которая была сочувственно оценена И. Бродским, отметившим «глубокий трагизм содержания» и высокую степень «эмоционального неблагополучия», облеченные «в чрезвычайно легкие одежды абсолютно сознательного эстетизма, временами граничащего с манерностью» («Континент», № 15). Но наибольший успех Лимонову принесла проза, объединившая автобиографические мотивы с крайним индивидуализмом и мизантропией. За скандальным романом «Это я, Эдичка» (Нью-Йорк: Индекс, 1979) последовали книги «Дневник неудачника» (Нью-Йорк: Индекс, 1982), «Подросток Савенко» (Париж: Синтаксис, 1983), «Палач» (Иерусалим: Хамелеон, 1986), «Молодой негодяй» (Париж: Синтаксис, 1986).
В России печатается с 1989 года: повесть «…У нас была великая эпоха» («Знамя», 1989, № 11). Издал Собрание сочинений в 3 т. (М.: Вагриус, 1998).
Став в 1990 году постоянным автором газеты «Советская Россия», выступающей с радикальных антиперестроечных позиций, ведет с тех пор активную политическую деятельность, подчеркивая: «Да, я враг вашей перестройки. Задуманная авторитарными заговорщиками как модернизация советского общества сверху, около 1988 года она была угнана экстремистскими национализмами и радикальной советской буржуазией. Если до 1988 года я приветствовал перестройку как необходимый процесс демократизации, если в 1988–1990 годах, заметив в ней опасные тенденции, я стал ее оппонентом, в 1991 году я активный ее противник. […] Ставшую преступной перестройку следует немедленно остановить, и если нужно — силой» («Литературная газета», 21.08.1991). Был членом ЛДПР (с 1992), министром безопасности в созданном В. Жириновским «теневом правительстве» России. После ссоры с В. Жириновским (ноябрь 1992) основал Национал-радикальную партию (1992), а после ее раскола в мае 1993 Национал-большевистскую партию России (не зарегистрирована). С 1994 года издает в Москве газету «Лимонка». Баллотировался (безуспешно) в Государственную думу РФ (1995). 7 апреля 2001 года в результате спецоперации в селе Банное Алтайского края арестован по обвинению в незаконном приобретении и хранении оружия и 13 апреля 2003 года Саратовским областным судом приговорен к четырем годам лишения свободы с учетом двух уже фактически проведенных в заключении лет. 31 июня 2003 года условно досрочно освобожден из колонии № 13 (г. Энгельс Саратовской области).
«Тем самым Лимонов, — по характеристике И. Кондакова, — реализует свою мечту — превратить свою жизнь и деятельность в своеобразный авангардистский художественный акт и раздвинуть границы искусства до масштабов самой жизни». При различном, но, как правило, все же отрицательном отношении к лимоновскому «жизнестроительству», есть эксперты, считающие, как генеральный директор петербургского издательства «Амфора» В. Назаров, что «Эдуард Вениаминович — наше национальное достояние. Нам некого поставить с ним рядом после смерти Довлатова. Я совсем не в восторге от его публицистики, но Лимонов-романист не имеет себе равных сейчас» («Консерватор», 25.04—1.05.2003).
Произведения Лимонова изданы на немецком, голландском, французском и английском языках. По мотивам его автобиографической прозы режиссером Александром Велединским поставлен кинофильм «Русское» (2005).