Кроули умер в 1947 г. от болезни сердца и легких. К тому времени он пристрастился к героину. Страдающий одышкой и приступами астмы он кончил свои дни в меблированных комнатах. Однако на закате жизни "Зверь Апокалипсиса" с полным правом мог заявить, что лишь немногие из духовных и плотских радостей оказались недоступными для него. Он лазил по горам, писал стихи, рисовал, с головой погрузился в изучение восточных религий и еще глубже в наркотики. Он жил согласно принципу, который стал его магической формулой: Твори Все, Что Возжелаешь!
Первым обществом, к которому примкнул Кроули, был Герметический Орден Золотой Зари — тайное общество, основанное в Англии в 1888 г. для изучения оккультизма. В число членов этого общества были привлечены ведущие представители интеллигенции того времени, включая ирландского поэта Уильяма Батлера Йетса. Для занятий магией Кроули арендовал Боулскайн-Хаус на озере Лох-Несс в Шотландии, назвав себя помещиком из Боулскайна, и начал с того, что стал призывать своего ангела-хранителя. Как гласит легенда, вместо него к Кроули явился целый сонм духов зла. Однако все они были его собственными, выражающими его сущность, демонами, которые разорвали его связи с Золотой Зарей. Кроули принялся убеждать главу ордена, Сэмуэля Мазерса, жившего то время в Париже, чтобы тот посвятил его в более высокую степень, предусмотренную Уставом общества.
Члены находящейся в Лондоне ложи Ордена Золотой Зари были оскорблены его наглостью и уж вообще впали в ярость, когда Кроули якобы от имени Мазерса попытался захватить лондонскую штаб-квартиру Ордена. Члены Ордена не выразили ни малейшего желания принять в отношении Кроули какие-либо санкции, "потому что у нас и в мыслях не было, что тайное общество могло быть исправительным заведением". В 1900 г. и Кроули, и Мазсрса выгнали из Ордена.
В 1911 г. Кроули обратился к другому культу, став членом Ordo Templi Orientis, или Ордена Тамплиеров Востока, основанного в Германии в 1902 г. Основой Ордена была вера в то, что секс является ключом к человеческому естеству и что оргазм, соответствующим образом возведенный в особый ритуал, может стать сверхъестественным переживанием.
Изгнанный из Золотой Зари Кроули, позаимствовал их ритуалы, создал из отколовшейся группы свое общество под названием "Серебряная Звезда", или Argentinum Astrum (AA). Двумя годами позже, во время его путешествия со своим помощником в ранний период существования общества, почтенным юношей по имени Виктор Нойбург, на Кроули снизошло откровение, что секс мог бы стать средством овладения магией. Это произошло на вершине горы в Марокко.
В 1920 г. Кроули поселился в жалком домишке на ферме в Чефалу на острове Сицилия, прибыв туда вместе с двумя любовницами и их тремя детьми, среди которых была и дочь самого Кроули. Это убежище он назвал "Телемским аббатством".
Внешне день в «аббатстве» проходил вполне благопристойно, можно сказать по-монашески, так как его обитатели много времени уделяли ритуальным песнопениям и совершению различных церемоний. Однако доминирующим фактором во всем был секс, усиленный потребляемыми в изобилии наркотиками.
Вскоре к уже известным лицам присоединились новые ученики, в числе которых была и американская актриса Джейн
Вулф, от которой Кроули был просто без ума. Однако, когда эта женщина приблизительно тех же лет, что и Кроули проявила себя как жесткий и несговорчивый человек с сильным характером, он осудил ее на месячное изгнание, заставив поселиться в палатке, находящейся вблизи от дома, где жили остальные обитатели фермы.
В конце 1922 г. к Кроули прибыли два новых визитера, Рауль Лавдей и его жена, Бетти Мэй, работавшая натурщицей. Бетти Мэй, которая кое-что повидала в жизни, была потрясена тем, как Кроули вел свое хозяйство. Однако простодушный Лавдей стал преданным учеником «Зверя». Уже с подорванным здоровьем, возможно, вследствие дизентерии и гепатита, Лавдей почти полностью лишился сил и скончался вскоре после церемонии, на которой кошка была принесена в жертву, а ее кровь выпита. В атмосфере разразившегося в результате этого скандала и слухов, что там совершались убийства не только животных, но даже и младенцев, итальянское правительство вынуждено было принять решение о высылке Кроули из Сицилии.
Кроули испытывал ненасытную потребность в женщинах, да и женщины — к их несчастью — по-видимому, чувствовали к нему непреодолимое влечение. Он относился к ним с полным презрением и заявлял, что они годятся только на то, чтобы быть удобной вещью, приносимой "с черного хода, как молоко". Несмотря на это, у него было две жены, толпы любовниц и бесчисленные связи с проститутками.