Монастырь славился благотворительными заведениями: школой-приютом на 70 девочек, школой для приходящих девочек. От 8 до 16 лет они обучались грамоте, рукоделию и пению – великолепные хоры привлекали многочисленных богомольцев. Действовали различные мастерские: живописная, рисовальная, чеканная, золотошвейная, башмачная, просфорная, поварня, появились фермы, огороды, сады, пчельник. В 1904 г. в монастыре были построены здания, в которых расположились трапезная, ризница, библиотека, больница и др. При монастыре начали работать богадельня и церковноприходская Князь-Владимирская школа с домовой церковью во имя Введения во храм Пресвятой Богородицы. В 1907 г. была устроена бесплатная амбулатория для прихожан, а в 1914 г. – лазарет для раненых воинов на 204 человека. В 1918 г., при последней настоятельнице Феофании, при монастыре был учрежден Детский союз. С детьми проводились духовные беседы, занятия и игры, они пользовались библиотекой.
После революции монастырь существовал некоторое время под разными названиями: «сельскохозяйственное общежитие Воскресенского Новодевичьего монастыря», «колхоз „Труд“ общежития Новодевичьего монастыря», «Воскресенское трудовое братство». В феврале 1926 г. в списке членов сельскохозяйственной артели числилась 291 монахиня. Заведовала артелью Ольга Николаевна Рентель – бывшая игуменья монастыря Феофания. На некоторое время монастырь превратился в центр церковной жизни города. В 1927 г. здесь разместился Епархиальный совет во главе с протоиереем Леонидом Богоявленским. Через год в покоях рядом с церковью Божией Матери «Отрада и Утешение» поселился митрополит Ленинградский и Гдовский Серафим (Леонид Михайлович Чичагов), а после 1933 г. – митрополит Ленинградский Алексий (Симанский), будущий патриарх Московский и всея Руси Алексий I.
Чтобы спасти церкви от закрытия и разграбления, монахини создали церковный приход. В начале 1932 г. по всей стране прокатилась волна арестов, обрушившаяся и на монахов. В один день в феврале были арестованы все монахини Новодевичьего монастыря. Одновременно был закрыт и ограблен монастырский собор.