30 января 1943 года он был назначен начальником главного управления полиции безопасности и СД.
Многочисленными документальными данными, в частности, приказами за подписью Кальтенбруннера о массовом направлении людей в концлагеря, показаниями своих подчиненных, в том числе показаниями бывшего начальника главного разведывательного управления (Амт VI) Вальтера Шелленберга и начальника внутренней разведки (Амт III и СД) Отто Олендорфа, Кальтенбруннер полностью изобличен в совершении тягчайших преступлений.
На судебном заседании 12 апреля 1946 г. при допросе Кальтенбруннера были оглашены показания Иоганна Кандутора, бывшего заключенного Маутхаузена. В своих показаниях Кандутор рассказывает о том, как проводил время Кальтенбруннер при посещениях лагеря.
«Кальтенбруннер со смехом вошел в газовую камеру; затем людей привели из барака на казнь, и потом были продемонстрированы все три вида казни — повешение, расстрел в затылок и отравление газом».
Я не стану останавливаться на имеющихся многочисленных доказательствах, они достаточно освещены перед судом. Но на одном обвинении из числа предъявленных Кальтенбруннеру я все же считаю нужным остановиться.
Вместе с другими учреждениями РСХА Кальтенбруннер принял после Гейдриха пять эйнзацгрупп. Граждане Советского Союза хорошо помнят эти злодейские организации германского фашизма, возглавленные Кальтенбруннером.
Эйнзацгруппа А дошла до подступов к Ленинграду. Это она организовала «форт смерти № 9» под Каунасом, тайный пункт массового умерщвления людей в Понарах, осуществляла расстрелы в Саласпилсском и Бикернекском лесах под Ригой, ставила ряды виселиц в парках одного из пригородов Ленинграда — Пушкине.
Эйнзацгруппа В остановилась под Смоленском. Это она сжигала заживо крестьян Белоруссии, расстреливала людей при страшной акции в Пинске, топила тысячи белорусских женщин и детей в Мозырских болотах, травила душегубками в Минске, ликвидировала гетто в районе Верхних Садков в Смоленске.
Эйнзацгруппа С дислоцировалась в Киеве. Эта группа осуществляла беспримерную по жестокости массовую акцию немцев в Бабьем Яру под Киевом, где за один день было уничтожено 100 тысяч советских людей.
Эйнзацгруппе О были отданы на растерзание южные области из числа временно оккупированных областей Советского Союза. Эта группа впервые испытывала на советских людях душегубки в Ставропольском крае и Краснодаре.