Силы ада не оставляют замысла сокрушить крестоносцев. Вдохновленный фурией Алекто Сулейман с шайкой кочевников-арабов под покровом темноты внезапно нападает на лагерь франков. Фурия заранее предупреждает Аладина о готовящемся нападении, и тот высылает на помощь султану Арганта и Клоринду. Готфрид отражает атаку Сулеймана, в то время как Гвельф обороняется от выступивших из Иерусалима сарацин, на стороне которых сражается армия демонов. Пользуясь всеобщей неразберихой, Аргилан убегает из тюрьмы и убивает султанского любимца, подростка Лесбина. Вмешательство архангела Михаила, посланного Богом, и возвращение рыцарей, уведенных Армидой, избавляют крестоносцев от разгрома. Аргант и Клоринда запираются в городе. Сулейман спасается бегством, не оставляя мысли об отмщении.
На дороге в Египет Сулеймана настигает колдун Исмен, убеждающий его не присоединяться к войску халифа, а вернуться в Иерусалим. Во время путешествия на волшебной колеснице маг предрекает славную судьбу потомку султана – Саладину, который через сто лет освободит Палестину от гнета христиан. Достигнув городских стен, Исмен приводит султана по подземному переходу в тронный зал Аладина, где держат совет мусульманские полководцы. Появление Сулеймана вселяет в царя надежду на благоприятный исход войны. Между тем вернувшиеся из плена крестоносцы рассказывают Готфриду о чудесах, увиденных ими в замке Армиды, о волшебных превращениях и о том, как Ринальд освободил их по дороге в Каир. При известии, что Ринальд жив, в лагере христиан начинается ликование. Петр Пустынник пророчит славную будущность юноше и всей династии Эсте.
Готфрид по наставлению Петра приказывает епископам совершить на виду у осажденных крестный ход под стенами Иерусалима и увенчать его торжественной мессой. Вечером, на совете, полководец объявляет о своем решении начать на следующий день штурм города. Аргант и Клоринда показывают чудеса храбрости, пытаясь оттолкнуть от стен гигантскую осадную башню. Стены Иерусалима начинают поддаваться. Готфрид, идущий на приступ простым пехотинцем, пытается проникнуть в крепость через брешь, заслоненную Сулейманом. Раненный стрелой, он вынужден вернуться в свой шатер. Успех теперь на стороне осажденных. Аргант и Сулейман безуспешно пытаются поджечь таран крестоносцев. Готфрид излечивается божественным вмешательством и возвращается в строй. Он готов сразиться с Аргантом, но наступление ночи принуждает его отозвать войска. Крестоносцам удается спасти главную осадную башню, починка которой продолжается до рассвета.
Клоринда задумывает проникнуть под покровом темноты в лагерь франков и сжечь гигантскую машину. Аргант, завидуя славе амазонки, присоединяется к ней. Отчим Клоринды, евнух Арсет, пытается отговорить падчерицу от опасного предприятия, открывая воительнице правду о ее родителях-христианах. Старик рассказывает Клоринде, что она дочь чернокожего царя Эфиопии Сенапа, родившаяся белой и не крещенная опекуном вопреки наказу матери. Выслушав рассказ, Клоринда принимает решение остаться верной исламу. Персиянке и черкесу удается уничтожить деревянную башню при помощи горючей смеси, изготовленной магом Исменом, однако по возвращении в крепость Клоринда оказывается снаружи перед запертыми воротами. Девушка пытается найти в темноте другой вход в город. Танкред преследует воительницу, принимая ее за сарацинского воина, вступает с ней в бой и смертельно ранит ее. Перед смертью Клоринда умоляет своего убийцу свершить над ней таинство крещения и умирает христианкой. Подоспевший отряд нормандцев уносит в лагерь полуживого Танкреда и тело персиянки. Убитому горем рыцарю является тень возлюбленной, утешающей его надеждой встречи на Небесах. Едва оправившись от ран, Танкред идет на ее могилу. Тем временем в Иерусалиме народ безутешно оплакивает воительницу. Аргант клянется отомстить за ее смерть.
Исмен заколдовывает Саронский лес, чтобы лишить христиан древесины, необходимой для постройки новых осадных башен. Ни один из рыцарей не осмеливается войти в волшебную чащу. Танкреду удается проникнуть в глубину леса и пройти через огненную стену, однако призрак убитой им Клоринды, поселившийся в стволе дерева, внушает ему ужас, не позволяющий продвигаться дальше. Петр Пустынник убеждает Готфрида, что только возвращение Ринальда способно победить власть колдовства. В довершение несчастий Палестину поражает небывалая засуха, которую ранее предсказывал Исмен. Изнывая от зноя и жажды, крестоносцы впадают в отчаяние. В лагере зреет мятеж. Тогда в ответ на молитвы Готфрида Бог посылает на землю дождь, предопределивший исход войны.
