Первым большим путешествием Пржевальского была экспедиция по Уссурийскому краю, организованная в 1867 году при поддержке П.П. Семёнова-Тян-Шанского и Сибирского отдела Русского географического общества. Как писал биограф Пржевальского М.А. Энгельгардт, результаты экспедиции были столь богаты, что все позднейшие исследования могли прибавить к ним лишь весьма немногое. В ходе этого путешествия молодой офицер Генштаба «…доставил интересные сведения о жизни и нравах зверей и птиц, о местном населении, русском и инородческом; исследовал верхнее течение реки Уссури, бассейн озера Ханка, восточный склон хребта Сихотэ-Алинь; наконец собрал тщательные и подробные данные о климате Уссурийского края.
Словом, его экспедиция превзошла всякие ожидания: командированный со специальной статистической целью, обладая ничтожными средствами, отрываемый от занятий служебными обязанностями, он произвёл замечательно полное естественно-историческое исследование малоизвестного края. Результаты он изложил в прекрасной книге «Путешествие в Уссурийском крае», обнаружившей в нем не только энергического и неутомимого путешественника, но и превосходного наблюдателя с широкими интересами, страстной любовью к природе и основательной подготовкой. Чувствовалось, что это – большой корабль, которому предстоит большое плавание».
Уссурийская экспедиция 1867–1869 годов оказалась не только научной. Во время её работы на русскую территорию прорвалась большая банда хунхузов – китайских разбойников, которые истребляли русские поселения и подстрекали китайское население к восстанию. Пржевальскому пришлось отвлечься на эту антитеррористическую операцию, которую он провёл решительно, быстро и успешно. За эти боевые действия он получил капитанский чин и, переведён в Генеральный штаб.
Успех (и не только научный) Уссурийского предприятия определил дальнейшую судьбу воина-путешественника. В 1870 году Русское географическое общество организовало экспедицию в Центральную Азию. Её начальником был назначен Николай Михайлович Пржевальский.
С ноября до конца декабря 1870 года Н.М. Пржевальский с командой (помощник М.А. Пыльцев и два казака) по пути из Урги в Пекин пересёк монгольские степи и пустыню Гоби. С началом 1871 года экспедиция достигла озера Далайнор, а летом переправилась через Хуанхэ в районе города Баотоу и поднялась на плато Ордос. Вторая половина года ушла на преодоление дикой и бесплодной пустыни Алашань, покрытой сыпучими песками, вплоть до крутого и узкого хребта Хэланьшань (высотой до 1855 м), вытянутого вдоль меридиана.
Новый 1872 год путешественники встретили в Чжанцзякоу. После короткой передышки путники, добравшись до южной части пустыни Алашань, обнаружили, что песчаное пространство сменилось горной системой Наньшань с мощными хребтами высотой от 4053 до 5243 м. Оттуда экспедиция вышла к бессточному солёному озеру Кукунор (площадью около 4200 кв. км), поднятому силами природы на 3200 м над уровнем моря.
После съёмки озера Кукунор и перехода через мощный хребет того же названия Пржевальский обследовал болотистую равнину Цайдам до хребта Бурхан-Будда (высотой до 5200 м) – естественной границы Китая и Тибета. Таким образом, Пржевальский стал первым европейцем, проникшим в глубинную область Северного Тибета. В этом путешествии он прошёл по самым безлюдным и суровым местностям горных и пустынных районов Монголии и Китая более 11 800 км и нанёс на карту около 5700 км. Описание путешествия и его научные результаты вошли в двухтомный труд «Монголия и страна тангутов» (1875–1876 гг.), переведённый на ряд европейских языков.
Как и в Уссурийском путешествии, не обошлось без стрельбы. Населённая местность на пути к Кукунору была охвачена восстанием дунган (китайских мусульман). Но у Пржевальского и его спутников уже сложилась репутация непобедимых богатырей и могучих колдунов. Этому способствовала внешность начальника, а также неукротимая отвага всей русской четвёрки. Сам Пржевальский писал: «Нас четверых разбойники боялись больше, чем всех китайских войск в совокупности, и избегали встречи». А как проходили встречи, описано М.А. Энгельгардтом: «Найдя проводников, двинулись в горы. На третий день пути партия конных дунган человек сто загородила путешественникам выход из ущелья, сделав по ним несколько выстрелов, впрочем, на далёком расстоянии. Четверо смельчаков, с ружьями наготове, продолжали идти вперёд, и, не подпустив их на выстрел, дунгане пустились наутёк».
