Молодые поселились в Михайловском дворце. Положение бывшей фрейлины, а затем супруги герцога Мекленбургского в первые годы замужества было очень щекотливым. При дворе графиню Карлову не принимали. Почти все члены императорской семьи относились к ней крайне недоброжелательно, холод она ощущала и со стороны столичной аристократии. Но в семье царила любовь, и это придавало энергию и силу, чтобы преодолевать все невзгоды. Лишь спустя несколько лет Наталья вместе с мужем стала посещать званые балы и приёмы.
Наталья Фёдоровна родила в браке четверых детей. Через год после замужества родилась дочь Екатерина, двумя годами позже Мария. Рождение Натальи совпало со смертью великой княгини Екатерины Михайловны. К своему завещанию, согласно которому морганатическая жена сына и её дети лишались права наследования дворцовых имений, сделала следующую приписку:
Пожелание великой княгини воплотилось в жизнь. Наталья Фёдоровна создала герцогу тёплый домашний очаг, была отличной хозяйкой и матерью. В 1899 году она родила долгожданного сына, получившего имя отца. Все дети получили образцовое воспитание.
Двадцать лет Наталья Фёдоровна прожила со своим мужем в любви и согласии. В 1909 году её любимый супруг неожиданно скончался — отказало сердце. До конца своих дней графиня Карлова оставалась безутешной вдовой. Через год после смерти мужа она обратилась с прошением на высочайшее имя государя императора Николая II о принятии российского подданства ею и её детьми, а также о закреплении их в имущественных правах на территории России. Прошение было удовлетворено.
В 1913 г. графине Карловой суждено было пережить ещё одно большое горе: её младшая дочь в возрасте девятнадцати лет умерла от воспаления лёгких. Широкая благотворительная деятельность во время Первой мировой войны несколько отвлекла Наталью Фёдоровну от тяжёлых мыслей о муже и дочери. В петербургском доме на Фонтанке на средства семьи Мекленбургских и Карловых был организован лазарет для раненых, а в дворцовом имении Ораниенбаум создан филиал Кронштадтского госпиталя.
После Февральской революции мекленбургская семья была вынуждена покинуть Петербург. Они перебрались на юг России и некоторое время в ожидании возможности выехать за границу оставались в Кисловодске. Там старшая дочь Екатерина родила третьего сына.
Вдова герцога Мекленбургского, по отзывам современников, была женщина энергичная, умная, любимая всей русской колонией лондонской эмиграции. Она управляла мастерскими для трудоустройства эмигрантов, помогала обеспечить их тёплой одеждой. Но в Лондоне Наталья Фёдоровна прожила лишь полтора года. Для здоровья ей нужен был более тёплый климат, и она переехала на юг Франции. Там вскоре и скончалась.
Похоронили вдову мекленбургского герцога в Каннах. Её желание найти свой последний приют рядом с мужем в Ораниенбауме не сбылось.
Наследный принц Румынии, с 1930 по 1940 гг. румынский король, единственный сын внучки императора Александра II принцессы Саксен-Кобургской Марии, в браке с румынским королём Фердинандом.
В 1918 году принц Кароль имел связь с некоей Иоаной (Зизи) Ламбрино. Однако в соответствии с конституцией наследный принц мог жениться только с разрешения правительства, а затем брак должен был ратифицировать парламент. Зная о невозможности такого одобрения, Кароль инкогнито выехал в Одессу и там в Покровской православной церкви обвенчался с девушкой. Брак был признан недействительным, Зизи отправили в Париж с солидной рентой, а Кароля наказали 75 сутками гауптвахты в монастыре Хораица на севере Молдовы. Результатом недолгого семейного счастья стал сын Мирчо Григоре Ламбрино.
После путешествия по миру, длившегося много месяцев, наследный принц в 1921 году вступил в брак с греческой принцессой Еленой и в том же году стал отцом сына Михая. Это, однако, не помешало ему вступить вскоре в новую связь (с Еленой Лупеску), а в 1925 году покинуть Румынию и переселиться в Лондон.
В декабре того же года король Фердинанд лишил сына права на наследование престола. После его смерти в 1927 году королём Румынии стал шестилетний сын Кароля Михай, при котором был назначен Регентский совет. Через несколько месяцев был официально оформлен развод Кароля с греческой принцессой, матерью малолетнего короля.
