В новом городе он обосновался в «студенческой республике»[7], располагавшейся на улице Сан-Бенто. Университетское время стало для него «лучшей порой» в жизни. В студенческие годы он не только освоил основы будущей профессии, но и открыл для себя произведения многих (прежде всего европейских) писателей и поэтов, что повлияло на формирование его литературного вкуса. Университет был своего рода средоточием литературной жизни. Как вспоминает Аленкар, в то время в Бразилии было довольно сложно найти европейские книги, но каждый студент после каникул привозил с собой то, что ему удавалось заполучить, и делился этими «сокровищами» со своими друзьями. Коллекция Флавио Октавиано была особенно богатой, поскольку по наследству от отца ему досталась библиотека, в которую входили книги лучших современных авторов. Один из соседей Аленкара был хорошо знаком с Флавио и нередко брал у него книги на время. Так однажды в «студенческой республике» оказался томик из собрания сочинений Бальзака, и Аленкар познакомился с творчеством этого автора. Как вспоминает бразильский писатель, открыв роман, он не смог понять ни единого предложения. Аленкара, который при поступлении в университет успешно сдал экзамен по французскому языку, это несколько обескуражило, но его интерес к книге был так велик, что он не отказался от намерения ее прочесть. Смотря в словаре каждое непонятное слово, через восемь дней он прочитал весь роман, а к концу месяца – всю книгу. Затем последовали произведения Р. де Шатобриана, А. де Виньи, В. Гюго, А. Дюма, В. Скотта и других авторов. Но настоящим кумиром для Аленкара и его товарищей в то время был Байрон. Все они зачитывались его поэзией, переводили или писали в подражание английскому лорду. Однако к этим своим литературным опытам Аленкар никогда не относился серьезно. Внимание студентов привлекала и зарождавшаяся бразильская литература. Так, Аленкару запомнились оживленные дискуссии о романе «Смуглянка» (1844) Жоакима Мануэла де Маседо. Эта книга, проникнутая романтическим настроением и трогательным простодушием, была первым написанным и изданным в Бразилии романом. В университетские годы Аленкар пробует себя в журналистике. В 1846 году вместе со своими товарищами он основывает еженедельный журнал «Литературные очерки».
После окончания университета Аленкар возвращается в столицу и начинает адвокатскую практику, а также продолжает заниматься журналистикой. С 1855 года сотрудничает с крупнейшей в столице газетой «Диариу ду Рио-де-Жанейро» («Ежедневник Рио-де-Жанейро»), а в 1856 становится ее редактором. В том же году Аленкар публикует свой первый роман-повесть «Пять минут». Как и большинство произведений автора, роман публиковался отдельными главами. Более серьезным и целостным можно назвать следующий роман писателя – «Гуарани»[8] (1857), который открывает индейскую тему в творчестве Аленкара. Этот роман, повествующий о любви португальской девушки Сесилии и отважного индейца Пери, был тепло принят публикой. На написание «Гуарани» Аленкара, вероятно, вдохновило путешествие в Олинду, которое он совершил, еще будучи студентом. Двигаясь на север и отчасти повторяя в обратном направлении путь, проделанный в детстве вместе с семьей, он снова видел величественные пейзажи: бескрайние сертаны, залитые лучами обжигающего солнца, пышные леса и полноводные реки. Все эти впечатления затем отразятся на страницах его книг. Серию индеанистских романов продолжает «Ирасема» (1865), которая по праву считается вершиной творчества Аленкара. История индианки Ирасемы, девушки «с медвяными устами», – это легенда о любви, верности и разлуке. Проникнутая тонким лиризмом, книга напоминает поэму в прозе. Роман получил высокую оценку публики и критиков. Машадо де Ассиз, в будущем классик бразильской литературы, написал благосклонный отзыв о книге, которым Аленкар очень дорожил.