Когда пропагандистский подход потерпел неудачу, часть радикально настроенных народников обратилась к идеям Бакунина, решив, что только террор и насилие могут вызвать революцию. В 1878 г. бывший член киевской анархистской группы Вера Засулич стреляла в генерала Трепова, военного коменданта Санкт-Петербурга. Вскоре появилась отколовшаяся от одной из народнических групп печально известная «Народная воля», превратившая террор в главное средство своей деятельности. Хорошо организованная и тщательно законспирированная «Народная воля» (среди ее лидеров был Желябов) развернула кампанию политических убийств, достигшую апогея в 1881 г., когда был убит царь Александр II. Однако вместо революции гибель царя привела к общему осуждению насилия, дискредитировала террористов и убедила правительство в необходимости перехода к реакции. Примечательно, что во время кампании террора 1879—1881 гг. народники в Украине были особенно активными. В Киеве и других местах они убили нескольких важных правительственных чиновников. Некоторые народники даже утверждали, что политические убийства были изобретением «южан» — Желябова, Дмитрия Лизогуба и Николая Кибальчича.
Наглядным примером проблем, возникавших перед народниками в связи с необходимостью учитывать национальные особенности, был вопрос о сельской общине. Революционеры считали крестьянское общинное землевладение в России убедительным свидетельством того, что русские обладают природной склонностью к социализму. Из этого они делали вывод о способности России, минуя капиталистическую фазу развития, непосредственно прийти к социализму — быстрее, чем Европа. Однако реальное положение вещей в Украине не совпадало с этой теорией. В украинском селе было распространено частное землевладение, и некоторые народники с долей отчаяния говорили о «прирожденном отвращении» украинцев к общине. Некоторые революционеры в Украине, например М. Стародворский из каменец-подольского кружка, просто признавали, что «в Малороссии дела обстоят иначе. Наши люди буржуазны, потому что пропитаны частнособственническими инстинктами». Более того, согласно Стародворскому, эта украинская предрасположенность к частной собственности могла означать, что «Малороссия может служить барьером на пути распространения социалистической идеи в России».
Несмотря на расхождения, народники и украинофилы, особенно младшее поколение, имели много сходного, прежде всего общий интерес к крестьянству. Довольно часто украинофилы, собиравшие этнографический материал в селах, устанавливали дружеские отношения с народниками, распространявшими здесь революционные идеи. Многие совмещали эти занятия. Известно довольно много случаев организационного сотрудничества между революционными группами и «молодыми» громадами. «Старые» же громады, члены которых с головой погрузились в составление словаря украинского языка, не одобряли этой стороны деятельности своих младших коллег, и это было источником серьезных трений между двумя поколениями украинофилов.
Революционное движение не только вело к разногласиям среди украинофилов, оно также значительно сокращало их ряды. Его динамизм, героический романтизм, универсальность привлекали к себе все больше молодых украинцев. Вступая в ряды революционеров, они проникались предвзятостью к национальному вопросу и порывали связи с украинским движением. В лучшем случае эти молодые украинские неофиты социального радикализма на первое место ставили задачи революции, а затем уже были готовы заняться национальным вопросом. Таким образом, революционное народничество привлекало в свои ряды все больше наиболее талантливых и энергичных молодых украинцев, что вело к катастрофическому ослаблению украинского движения.