В феврале — июле 1926 по поручению правительства он выезжал в качестве председателя Особой советско-афганской комиссии в Кабул. Возможно, встречался с Амануллой-ханом Афганским когда тот, совершая турне по Евразии, в 1928 году посетил и СССР. С легкой руки Раскольникова и Рейснер он открыл в своей стране ряд учебных заведений и проводил широкую реформаторскую политику. Преобразования Амануллы сопровождались увеличением государственных расходов и ростом налогов, что вызывало недовольство крестьянства. В результате ряда восстаний Аманулла-хан был вынужден отречься от престола и умер в изгнании в Цюрихе. Если встреча состоялась, на ней было сказано немало теплых слов о Ларисе.
Раскольников пытался приспособиться к изменяющимся обстоятельствам. В 1924-30 годах редактировал журналы «Молодая гвардия» и «Красная новь», был главным редактор издательства «Московский рабочий», затем, после того как редактор «Красной нови» был обвинен в «противодействии пролетарской культуре» и удален, получил и этот журнал. Был известен как публицист, драматург, автор книг «Кронштадт и Питер в 1917 году», «Рассказы мичмана Ильина» и др. Был назначен председателем цензурного органа по контролю за репертуаром театров и эстрады Главреперткома, затем начальником Главискусства, членом коллегии Наркомпроса РСФСР. С 1928 как председатель Главного репертуарного комитета осуществлял жесточайшую цензуру всех драматургических, музыкальных и кинематографических произведений. Под его непосредственным руководством были запрещены к постановке пьесы М.А. Булгакова, проводилась бездарная конъюнктурная правка литературных произведений.
Некоторое время Раскольников был полпредом в Эстонии (1930–1933) и в Дании (1933–1934).
В 1936 году он был назначен послом в Болгарию, где провел почти весь период великой чистки. Здесь он жил с женой и сыном, ни в чем себе не отказывая. Второй его супругой стала Муза Васильевна Канивез (девичья фамилия Ржечицкая или Ивановская). По воспоминаниям Игоря Северянина, это была «элегантная и миловидная женщина», знавшая наизусть много его стихов. Она окончила в Москве экономический факультет Плехановского института.
Ремонт резиденции полпредства был поручен одному из самых высокооплачиваемых архитекторов. Мебель была куплена и в антикварных магазинах Москвы и Берлина, и у самых дорогих софийских торговцев. Газетчики не преминули отметить, с каким вкусом Раскольниковы подобрали самый изысканный бархат и шелк для мебели и портьер, шикарные люстры, старинные картины и вазы. Полпред приобрел «Кадиллак» и много ездил по стране. Роскошь советского полпредства, многочисленные и дорогие туалеты мадам Раскольниковой кого-то восхищали, а кого-то коробили — на слуху были сообщения о катастрофических масштабах голода в советской России. Матери Георгия Димитрова советский посол откровенно не понравился. В досье болгарской полиции было написано: «Неглупый человек. Достаточно отшлифован для своей дипломатической карьеры и умеет держаться в любом обществе. Он прекрасно знает, что нарушение общепринятых правил этикета, которое он себе позволит, ему простят как дипломату новой формации, а известными кругами это будет даже приветствоваться. Энергичен. Для чисто партийной работы в Советской России он не был бы годен, так как он ближе к буржуазии, чем к пролетариату. Он предан пролетариату только до тех пор, пока пролетариат связывает его с прошлым и позволяет вести ему буржуазный образ жизни».
Может быть, преданность Раскольникова пролетариату и была спорной, но сомневаться в правильности решений Партии он себе не позволял. Однако в записках, не предназначенных для постороннего глаза, давал товарищам свои характеристики. О Сталине он писал: «На фоне других, более выдающихся современников он никогда не блистал умом. Зато он необычайно хитер. Можно сказать, что весь его ум ушел в хитрость, которая у всех ограниченных людей вообще заменяет ум. При этом он коварен, вероломен и мстителен». Раскольников сначала полагал, что дело Тухачевского — прямой результат работы немецкой разведки. Однако исчез Дыбенко, старый товарищ по Центробалту, Кронштадту и Октябрю. Исчез Антонов-Овсеенко, потом Александр Ильин, брат Раскольникова…
Сам он за время этой «сладкой жизни» неоднократно получал вызовы в Москву — якобы для переговоров о назначении на более ответственную работу. Зная о судьбе, постигшей большинство советских дипломатов, Раскольников всячески оттягивал свой отъезд из Болгарии. По многим признакам чувствовалось, что недоверие к нему растет. Органами НКВД в самом посольстве было установлено наблюдение за полпредом «на основании данных о том, что он якобы хранил документы Троцкого».
