В 1835 году архитектор построил на мызе Графская Славянка деревянный театр. Обращение к средневековому русскому зодчеству и, в частности, к народным деревянным сооружениям стало одним из направлений архитектурных стилистических поисков, вызванных к жизни романтизмом.
К постройкам Брюллова, осуществленным по заказам частных лиц и расположенным в окрестностях Ленинграда, относится и малоизвестная церковь Св. Екатерины в имении князя Л.П. Витгенштейна.
Первые постройки Брюллова, осуществленные им по заказам частных лиц в окрестностях Петербурга, создали ему репутацию талантливого, образованного зодчего и обратили на него внимание правительства. Строительство Михайловского театра (1831—1833) укрепило этот авторитет, и в 1833 году Брюллова привлекли к работе в Кронштадте. В этом году на утверждение Николаю I были представлены три варианта проекта здания Градских присутственных мест гражданского ведомства в Кронштадте, разработанные архитектором Э.Х. Аннертом. Царю не понравился внешний облик здания, в результате чего последовало указание: «…возложить на архитектора Брюллова сделать новые для главных фасадов сего здания рисунки по сделанным его величеством замечаниям».
В окончательном варианте высота здания уменьшена, архитектура фасадов отличается крайним лаконизмом, типичным для казенных зданий позднего классицизма. Центр выделен крупными проемами с пилястрами во втором этаже и фронтоном.
В 1834 году зодчий оформляет залы в доме Д.Л. Нарышкина, где аристократическая элита столицы устраивала праздник в честь совершеннолетия наследника. Используя в своих произведениях готические, ренессансные, классические архитектурные формы, Брюллов первым в России утверждает право архитектора на «воображение», на свободный выбор исторического стиля, наиболее соответствующего его творческому замыслу.
Не меньшее признание получило и живописное мастерство Брюллова. Многие стремились быть увековеченными его виртуозной кистью.
В 1831 году Александр Павлович женился на баронессе Александре Александровне Раль. Семья Брюлловых была большая: три дочери – Софья, Юлия, Анна и два сына – Владимир и Павел. Последний внес значительный вклад в историю русского искусства, став известным живописцем.
Несчастья начались в 1834 году, когда умер от чахотки младший брат Александра Брюллова Иван. В 1835 году Брюллов потерял отца и своего трехлетнего первенца. Эти горестные для Александра Павловича дни совпали с периодом его напряженнейшей работы над, пожалуй, самым значительным его произведением – Главной Пулковской астрономической обсерваторией Академии наук.
Создание Пулковской обсерватории стало крупным событием в культурной жизни России 1830-х годов. Местом для строительства была выбрана высшая точка Пулковской горы. В декабре 1833 года Брюллову и Тону поручили составление проектов, а 27 марта 1834 года специально созданная при Академии наук Комиссия о сооружении Главной Пулковской обсерватории рассматривала представленные варианты. Хотя архитектурное решение Тона импонировало ей «готическим» декором, комиссия высказалась в пользу предложения Брюллова. В протоколе она зафиксировала: «…отдавая должную справедливость изящным формам фасадов, проектированных обоими художниками, Комиссия единодушно признает внутреннее расположение по проекту г. Брюллова, несомненно, преимущественнейшим, по причине большей сообразности оного с учеными потребностями».
Художественный образ главного здания Пулковской обсерватории ярко отражает переходный характер архитектуры тридцатых годов. Греко-дорический ордер главного входа в его классическом виде, лаконичность и строгость композиции, соответствующие по представлению автора «храму науки», сближали это сооружение с архитектурой строгого классицизма. Архитектурные же формы боковых частей центрального здания – плоский рельеф и мелкий рисунок деталей, поэтичный облик статуй – свидетельствовали, что это произведение новой эпохи. Жилые корпуса Пулковской обсерватории представляли образец традиционной классицистической безордерной композиции. Гладкие стены, расчлененные междуэтажной горизонтальной тягой, были прорезаны прямоугольными окнами с наличниками.
С июля 1836 года Брюллов все время проводил на строительстве, поселившись в Пулкове в доме крестьянина. Летом 1839 года обсерватория была закончена. Первым ее директором стал В.Я. Струве. Пулковская обсерватория размахом и совершенством своей научной деятельности вскоре заняла первое место в мире.