В августе 1833 года состоялась закладка лютеранской церкви Св. Петра на Невском проспекте. Капитальные работы были завершены в 1836-м, а отделка – в 1838 году. Брюллову удалось создать своеобразное, самобытное сооружение. Несмотря на свои необычные для Петербурга формы, оно органично вошло в сложившийся к началу 19-го столетия ансамбль Невского проспекта. Еще очень многое в этом произведении близко архитектуре классицизма. В то же время «романская» структура фасада и некоторая дробность и размельченность в прорисовке архитектурных деталей и скульптуры свидетельствовали о новых художественных вкусах.
Наиболее значительной петербургской постройкой Брюллова является здание Штаба гвардейского корпуса. К его проектированию Брюллов приступил весной 1837 года, а 10 июля этого года проект уже был утвержден.
Для нового здания отвели участок у восточной границы Дворцовой площади, рядом с Экзерциргаузом. Застраивая восточную границу Дворцовой площади, Брюллов стремился завершить исторически сложившийся ансамбль, не противопоставляя свое здание индивидуальностью и оригинальностью решения соседним сооружениям. Он правильно оценивал доминирующее значение и высокие художественные достоинства главных зданий и создал спокойную, нейтральную, лишенную архитектурных акцентов застройку восточной стороны. Этим зодчий подчеркнул основную композиционную направленность ансамбля площади по оси Зимний дворец – Главный штаб.
С середины 1840-х годов по проектам Александра Павловича строятся в Петербурге два крупных здания: Александринская больница (1844—1850) и Служебный дом Мраморного дворца (1845—1850).
Проект Александринской больницы – новый шаг в творчестве Брюллова. Не связанный необходимостью считаться со сложившимся архитектурным ансамблем, зодчий свободно оперирует формами, заимствованными из различных исторических стилей – «барочная» главка церкви, «готические» порталы и т п. Он «сочиняет» и новые архитектурные детали – в простенках между окнами «ставит» вместо обычных прямоугольных – пятигранные пилястры, опирающиеся на пилоны, членящие стены первого этажа. Находит он и необычный рисунок решетки парапета. Особенно отличают Александринскую больницу от ранее созданных в Петербурге общественных зданий громадные окна – новинка по тому времени.
В декабре 1837 года колоссальный пожар охватил Зимний дворец – замечательное творение Растрелли. Длившийся трое суток, он уничтожил все помещения дворца. Однако уже в марте 1839 года, то есть через пятнадцать месяцев после пожара, основные восстановительные работы были окончены. Как справедливо отмечал современник, «возобновление дворца есть учебная книга для будущих архитекторов и истинный подвиг для совершивших оное». Брюллов был одним из трех главных архитекторов по восстановлению дворца.
В 1845 году Брюллов приступил к реконструкции и полному обновлению внутренней отделки Мраморного дворца. За эти работы в Мраморном дворце Брюллов был произведен в действительные статские советники. Интерьеры Зимнего и Мраморного дворцов, выполненные по рисункам Брюллова, отвечали новым художественным вкусам общества и стали образцом для многих архитекторов.
Александр Павлович принимал участие во многих конкурсах на проектирование памятников на полях русской воинской славы. Так, ему принадлежит памятник на Куликовом поле, установленный в 1850 году.
Несмотря на эту многогранную творческую деятельность, Брюллов довольно рано отошел от практической работы. Николай I отвергал работы зодчего. С середины 19-го столетия вся деятельность Брюллова проходила в стенах Академии художеств. Уже в 1842 году он получил звание профессора первой степени, а в 1854 году стал заслуженным профессором.
В 1871 году академия торжественно отмечала пятидесятилетний юбилей творческой и педагогической деятельности Александра Павловича. В честь юбиляра была выпущена медаль, на сторонах которой изображены Пулковская обсерватория и ее строитель. В этом же году он ушел в отставку, продолжая оставаться членом Совета Академии.
Знакомства Брюллова были обширны и разнообразны. Через свою жену Александру Александровну он был связан с популярнейшим в те годы литератором, издателем журнала «Библиотека для чтения» О.И. Сенковским, выступавшим под экзотическим псевдонимом – Барон Брамбеус. Они были женаты на сестрах. Брат Карл ввел Александра в кружок Нестора Кукольника, на «средах» которого собирались литераторы, артисты, художники. Здесь он познакомился с Глинкой. Постепенно «среды» превратились в шумные вечера, бесполезные для творческих контактов, и в конце 1840-х годов братья перестали их посещать.
В доме поэта А.Н. Струговщикова архитектор встречался с Даргомыжским, Белинским, Жуковским, шутливо называвшим Брюлловых Александром Брамантовичем и Карлом Рафаэлевичем. Из письма Жуковского известно, что он обращался к Александру Павловичу с просьбой о консультации по поводу «реформ своих апартаментов».
