В 1819 году Гумбольдт был возвращен в министерство внутренних дел, чтобы возглавить комитет по разработке новой конституции Пруссии. Но его тщательно разработанный план введения либеральной конституции, которая превратила бы Пруссию в конституционную монархию, не был принят. Гумбольдт решительно сопротивлялся репрессивным мерам правительства против гражданского общества и отстаивал сохранение гражданских свобод. Поэтому король Фридрих Вильгельм III в Рождество 1819 года отправил его в отставку. За исключением продолжительного визита в Париж и Лондон в 1828 году, Гумбольдт провел остаток жизни в семейном поместье в Тегеле, занимаясь научными исследованиями.
Вильгельм фон Гумбольдт скончался 8 апреля 1835 года в Тегеле близ Берлина. Перед смертью он завещал свою коллекцию лингвистических материалов, включая собственные рукописи, Королевской прусской библиотеке в Берлине, чтобы она была доступна широкой публике для дальнейших исследований.
Гумбольдт утверждал: «Всякая человеческая индивидуальность есть коренящаяся в явлении идея. В некоторых случаях это до того ярко бросается в глаза, точно идея лишь затем приняла форму индивида, чтобы в ней совершить свое откровение».
Поворот к филологии у Гумбольдта произошел в связи с его открытием и новаторскими исследованиями баскского языка, идиомы, происхождение и структура которого ранее не поддавались никаким попыткам объяснения историками, философами и лингвистами. Он опроверг все прежние теории о происхождении и принадлежности баскского языка. Гумбольдт занялся изучением баскского языка, используя письменных источники, информаторов-басков, статистику, исторические, этнологические и социологические источники, многие из которых он собрал во время экспедиций. Изучение баскского языка совпало с созданием Гумбольдтом новой концепции языка. Философия языка и лингвистика стали занимать центральное место в творчестве Гумбольдта.
В июне 1820 года Гумбольдт представил Берлинской академии план создания новой дисциплины сравнительного языкознания и изложить ее методологию в статье «О сравнительном изучении языка и его связи с различными периодами языкового развития» (Über das vergleichende Sprachstudium in Beziehung auf die verschiedenen Epochen der Sprachentwicklung). Он рассматривал функцию языка не как простую передачу существующих идей и концепций, а как «формирующий орган мышления», который является инструментом для создания новых концепций, которые без него не возникли бы. Различия между языками для него не были различиями в «звуках и знаках», но в конечном счете «различиями в представлении мира». Гумбольдту казалось неправильным отделение друг от друга философии языка и эмпирической лингвистики, поскольку лингвистика нуждается в концептуальной философской базе. По мнению Гумбольдта, эмпирическое исследование фактического использования языка на примерах разных языках с совершенно различными структурами дало бы философу конкретное понимание природы человеческого языка, которое иначе постигнуть невозможно.
С помощью своего брата Александра Вильгельму удалось собрать, вероятно, самую большую коллекцию лингвистических материалов в Европе своего времени. На земном шаре практически не было языковой группы, которая не привлекла бы его внимания. Гумбольдт знал и изучал древнегреческий, латынь, санскрит, все романские языки, английский, баскский, древнеисландский, литовский, польский, словенский, сербохорватский, армянский, а также венгерский. В той или иной степени он также знал иврит, арабский и коптский, для которого он даже написал грамматику. Из азиатских языков Гумбольдт изучал китайский, японский, сиамский и тамильский. В центре его работы, помимо баскского языка (он считается основателем басковедения), находились родные языки Южной, Центральной и Северной Америки, а с 1827 года также – языки Тихоокеанского региона от Восточного побережья Африки до Гавайев и островов Южного моря, образующие то, что сегодня называют австронезийской языковой семьей, чье существование Гумбольдт впервые убедительно доказал. Всего в его архиве сохранились исследования, заметки, наблюдения и материалы, относящиеся более чем к 200 языкам. В личном и публичном общении Гумбольдт, кроме немецкого, широко использовал французский, английский, итальянский и испанский.
В статье «О задаче историка» Гумбольдт отличает историческое понимание от простых дедуктивных рациональных процедур, называя его ассимиляцией исследовательской способности и исследуемого объекта. Он также вводит понятие «предсуществующей основы понимания».
