Переход Ленга по Тиманни, Коранко и Сулимане имел важное значение. Ленг открыл страну, куда еще не проникал ни один европеец. Он описал ее природные богатства, нравы и занятия жителей. Одновременно были изучены течение и истоки Рокелле и впервые получены точные данные об истоках Нигера. Хотя путешественнику и не удалось самому увидеть исток этой реки, Ленг все-таки побывал достаточно близко, чтобы приблизительно установить его координаты. Выполненные Ленгом барометрические измерения высот привели его к важному теоретическому выводу.
Книга Ленга "Путешествия в страны Тиманни, Куранко и Сулима в Западной Африке" вышла в свет в Лондоне в 1825 году. В том же году ее автор, уже в чине майора, возглавил британскую правительственную экспедицию, имевшую целью достичь Томбукту. В промежутке между двумя своими исследовательскими путешествиями Ленг побывал на Золотом Береге и принял по долгу службы участие в захватнической войне Великобритании против африканского государства Ашанти.
Результаты, достигнутые во время первой экспедиции, окрылили Ленга. Еще более вдохновляло его то обстоятельство, что человека, открывшего тайну Томбукту, ждали премии в 3000 и 10 000 франков, учрежденные географическими обществами Англии и Франции. Ленг намеревался проникнуть в Томбукту, эту "королеву пустыни", с Атлантического побережья, но вышестоящим начальством был выбран "средиземноморский" вариант маршрута.
17 июня 1825 года Ленг сел на корабль на Мальте и отплыл в Триполи. Шотландец приступил к своей миссии очень уверенный в себе, ибо во время подготовки к путешествию в июле женился на дочери британского консула. Через два дня после этого события он отправился в путь через Сахару. До оазиса Туата вместе с ним ехал Хатита, вождь Тарги, или "Туарег". Пройдя от Триполи до северной окраины Феццана, экспедиция двинулась оттуда на запад новым для европейцев путем - через оазисы Гадамес и Айн-Салах. Ведя маршрутную съемку и научные наблюдения, Ленг не переставал размышлять о проблеме Нигера. В Гадамесе, где он прожил два месяца, им были написаны и отосланы в Триполи "Беглые заметки о течении и окончании великой реки Нигер", свидетельствующие об изменении его взглядов по этому вопросу: теперь он выдвинул предположение о том, что нижним течением Нигера может являться река Вольта, впадающая в Гвинейский залив на Золотом Береге.
В октябре Ленг покинул этот оазис и добрался до Айн-Салаха - одного из группы оазисов Тидикельт в Алжирской Сахаре. Выяснилось, что оазис этот расположен гораздо западнее, чем считалось раньше. Прожив там с ноября 1825 года до января 1826 года, майор достиг затем оазисов Туат; оттуда он предполагал направиться в Томбукту, объехать озеро Дженне или Дебои, посетить область Мелли и по течению Джолибы спуститься до ее устья. Затем он намеревался вернуться обратно, дойти до Сокото, посетить озеро Чад и постараться выйти к Нилу.
Однако когда караван, к которому присоединился Ленг, покинул Туат, на него напали. По словам одних, это были туареги, по словам других, берабиши - племя, жившее неподалеку от Джолибы.