После того как Наполеон Бонапарт и маршал Моро разгромили австрийцев в сражениях при Маренго и Гогенлиндене, правительство Австрии и гофкригсрат поручили эрцгерцогу возглавить имперскую армию. Он навёл в ней должный порядок, произвёл перегруппировку войск и заключил с маршалом Моро перемирие. За этим последовало заключение Люневильского мира.
В Вене хорошо понимали, что заключённый с наполеоновской Францией мир не будет долговечным и надо готовиться к новой войне с ней. В 1801 году эрцгерцог Карл-Людвиг-Иоганн получил звание фельдмаршала. Он был назначен президентом гофкригсрата и начал по поручению монарха реформировать военную систему Австрийского государства.
Военно-реформаторская деятельность эрцгерцога была настолько впечатляющей, что его сторонники обратились в 1802 году к австрийскому правительству с ходатайством поставить фельдмаршалу памятник как спасителю отечества. От такой чести Карл-Людвиг-Иоганн решительно отказался.
В 1805 году реформы коснулись верхнего эшелона военной власти в Австрийской империи. По предложению и настоянию эрцгерцога устаревший гофкригсрат был преобразован в военное министерство. Его первым министром стал сам реформатор.
В том же году началась австро-русско-французская война. Эрцгерцог Австрийский принял на себя командование австрийской армией в Италии. 30 октября этого года при селении Кальдьеро состоялось сражение 50-тысячной австрийской армии с 37-тысячной французской, которой командовал маршал Массена. Австрийцы укрепились в деревне и на окружающих её высотах. Массена настойчиво атаковал высоты и сумел в конце концов захватить их, но Кальдьеро держалось до самой темноты.
Ночью эрцгерцог приказал отступить и вывести с поля сражения армейский обоз с большими запасами артиллерийских снарядов. Он оставил на месте сражения 5-тысячный арьергард для прикрытия отхода главных сил на новую позицию. На следующий день французы взяли арьергард, которым командовал генерал Хилингер, в плен. Австрийцы потеряли в том сражении 3 тысячи человек убитыми и ранеными, а потери их противника составили 4 тысячи человек.
В 1806 году император назначил эрцгерцога Австрийского главнокомандующим (генералиссимусом) имперской армией и военным министром с неограниченными правами. Причина такого решения венского двора была вполне понятна: император французов Наполеон Бонапарт приступил к европейским завоеваниям, и теперь на очереди была Австрийская империя со своими обширными владениями в Центральной Европе.
На новых постах эрцгерцог Карл-Людвиг-Иоганн проявил действительно выдающиеся администраторские способности. Многонациональные по своему составу австрийские войска воспитывались в высоком патриотическом духе. Профессиональное обучение офицерского корпуса стало более основательным. Улучшилось снабжение войск провиантом.
При Карле Австрийском численность имперской армии достигла 500 тысяч человек: из них в действующих войсках находились 300 тысяч, а ещё около 200 тысяч человек составляли резервные обученные войска — ландверер. С введением нового устава ушла в прошлое линейная тактика. Австрийская армия стала строиться по корпусному принципу, но эту реформу эрцгерцог не успел завершить до конца. Однако в своих нововведениях главнокомандующий и военный министр столкнулся с непониманием большинства подчинённых ему военачальников, воспитанных в духе устаревшей линейной тактики и манёвренной стратегии.
Новая война Австрии и Франции начинается в 1809 году. Фельдмаршал Карл-Людвиг-Иоганн во главе обновлённой австрийской армии выступил против императора Наполеона Бонапарта. Перед этим эрцгерцог чуть не стал испанским королём. В 1808 году умер испанский монарх Карл VI, и испанский престол был предложен Карлу Австрийскому, но тот по одним ему известным соображениям отказался от испанской короны.
Боевые действия развернулись на полях Средней Европы. К концу февраля 1809 года армии были распределены на четырех театрах военных действий. Германскую армию возглавил лично главнокомандующий. Во главе Польской армии встал его брат эрцгерцог Фердинанд. В Тироль был отправлен отдельный корпус Шателера, для действий в приморской Далмации — отдельная бригада генерала Стойхевича.
Вена планировала в начале войны нанести удары с территории Богемии и разгромить разбросанные по Саксонии и Пруссии войска маршала Даву ещё до получения им подкрепления из Франции. Затем планировалось нанести сильные удары по германским государствам, входившим в Рейнский союз, и тем самым заставить их разорвать союзные договоры с Парижем. После таких операций в начальный период войны предстояло действовать или против самой Франции, или против её армии в Баварии. План Австрии, разработанный её военным министром, носил наступательный характер, оборонительные действия планировались только в Далмации.