Территориальный рост графства. Заморские завоевания. После смерти Беренгара-Рамона II графство наследовал его племянник, 15 — летний Рамон-Беренгар III. Его родство с другими графами, а также брачные союзы способствовали значительному росту барселонских владений. В 1111 г. Рамон-Беренгар III получил в наследство графство Бесалу, в 1117 г. — графство Серданья, а в 1112 г. его супруга Дольса в качестве приданого передала ему провансальское графство, занимавшее юго-восточную Францию вплоть до Ниццы, т. е. всю область, в пределах которой говорили на лангедоке, одной из ветвей которого является каталонский язык. Таким образом Рамон-Беренгар III оказался господином почти всей территории каталонского принципата (за исключением графств Урхель, Ампуриас и Пералады) и значительной части южной Франции. В 1123 г. он добился перехода графа Ампуриас в вассальную зависимость; сохранили независимость только два графства. Так произошло важное изменение в политическом устройстве Каталонской области. Без гражданских войн древние графства, созданные Людовиком Благочестивым, исчезали одно за другим, поглощаемые графством Барселонским (единственным графством, сохранившимся в XII в., было графство Пералада). Таким образом создалась единая и могущественная держава.
Рамон-Беренгар III в 1106 г. в союзе с графом Урхельским предпринял поход против мавров и захватил город Балагер с его замками. В 1115 г. при поддержке пизанского флота он высадился на Ибисе и Майорке, не имея ввиду удержать эти острова в своем владении. Рамон-Беренгар III желал лишь получить дань и заставить местного мусульманского правителя признать себя вассалом барселонских графов. Вскоре, также с помощью пизанцев, он совершает набег на Валенсию и на земли Лериды и Тортосы. Альморавиды в период правления Рамона-Беренгара III дважды вторгались в барселонское графство и даже осаждали Барселону, однако они были разбиты при Марторелле (1114 г.) и на равнине у Барселоны (1115 г.). Рамон-Беренгар III укрепил военную мощь графства; он установил торговые и дипломатические сношения с итальянскими городами-республиками. В 1131 г. граф умер.
Рамон-Беренгар IV. Новые завоевания и уния с Арагоном. Рамон — Беренгар III оставил двух сыновей, между которыми он разделил свои владения. Одному из них (Рамону-Беренгару IV) он оставил графство Барселонское, а другому (Беренгару-Рамону) — провансальское графство и остальные земли в Галлии. Граф Барселонский (1131–1162 гг.) был столь же воинственным правителем, как и его отец. Он окончательно овладел Тортосой, Леридой, Фрагой и Макиненсой (принадлежавшими эмиру Валенсии и Мурсии Бенмерданишу) и таким образом укрепил свою южную границу. Рамон-Беренгар IV вел войны в Провансе, помогая своему брату и его сыну в юго-западной части Франции, где главным его противником был граф Тулузский. Хотя эти войны непосредственно и не увеличили владений графа Барселонского, они значительно укрепили его политическое влияние в южной Франции. Брак Рамона-Беренгара IV с Петрониллой, дочерью арагонского короля Рамиро II, положил начало каталоно-арагонской личной унии. После смерти Рамона-Беренгара IV (1162 г.) ему наследовал в Каталонии его сын Рамон, принявший имя Альфонса. Графство Серданья, Каркассоннская сеньория и сюзеренные права на Нарбонну перешли к другому сыну Рамона-Беренгара IV — Педро. В 1162 г. после отречения Петрониллы от арагонского престола Альфонс окончательно объединил обе державы.
Потомки Санчо Великого. Благодаря завещанию Санчо III, как нам уже известно, было сломлено политическое преобладание Наварры на христианских территориях. Наваррой в собственном смысле слова стал править Гарсия, первенец Санчо. Гарсия пал жертвой своих честолюбивых стремлений в битве при Атапуэрке, которую выиграл его брат Фернандо кастильский. Гарсии наследовал его сын Санчо I, который расширил границы своих владении на юго-западе в воинах против мусульманского эмира Сарагосы. Когда Санчо был убит своим братом, незаконным сыном Гарсии, Рамоном, наваррцы, не желая, чтобы престол перешел к братоубийце и стремясь воспрепятствовать Альфонсу VI Кастильскому овладеть Наваррой, предложили корону королю арагонскому. Уния с Арагоном длилась с 1076 до 1134 г., при королях Санчо Рамиресе, Педро I и Альсронсе I.