Джордж Калверт родился в 1580 году в Йоркшире, в семье Леонарда Калверта, зажиточного сельского сквайра, и его жены Алисии. Отец был протестантом, и мальчика крестили, а позже и воспитывали по обрядам англиканской церкви, хотя мать была тайной католичкой и упорно исповедовала свою веру. Калверт обучался в оксфордском колледже Святой Троицы. Получив образование, он отправился на континент, как большинство молодых джентльменов его круга. Удача ждала его в Париже, где в английском посольстве он встретился с сэром Робертом Сесилом, первым министром королевы. Сесилу понравился рассудительный и осторожный молодой человек. Калверту была предложена должность в штате министра.
После смерти Елизаветы Тюдор королем стал Яков Стюарт. Сесил сохранил свое положение и сделал Джорджа Калверта своим личным секретарем. К этому времени Джордж женился на Энн Минн, молодой женщине из хорошей семьи, родом из графства Хартфордшир. Своего первенца Калверты назвали Сесилом в честь покровителя. Один за другим родились еще трое сыновей и две дочери.
Сэр Роберт получил титул графа Солсбери, что еще больше усилило влияние и известность Джорджа Калверта. Когда король и королева в 1605 году посетили Оксфорд, Калверт стал одним из пяти счастливчиков, получивших степень магистра. Остальные четверо были аристократами из знатных родов. Вскоре король начал поручать секретарю сэра Роберта самостоятельные задания, в основном связанные с Ирландией, поскольку симпатизировал исполнительному чиновнику, доверял ему и ценил его компетентность.
После смерти Сесила в 1612 году король не захотел дать отставку Джорджу Калверту, а пять лет спустя даровал ему рыцарское звание. Вскоре его назначили первым министром и членом Тайного совета. Сын сельского сквайра поднялся на почти недосягаемую высоту.
Настоящий труженик и удивительно скромный человек, Калверт пользовался любовью окружающих и своих подчиненных. В отличие от многих он не имел врагов. Состояние его росло, и они с женой решили построить большой дом в Йоркшире, на родине Калверта. Но тут Энн умерла, рожая шестого ребенка, и сэр Джордж, раздавленный горем, обратился в католичество за утешением и покоем. Правда, он исповедовал новую религию втайне, а внешне соблюдал законы, предписанные англичанам в вопросах веры.
К несчастью, как раз в это время король Яков попросил верного слугу возглавить комиссию по допросу людей, отказавшихся перейти в лоно англиканской церкви. Среди них были как католики, так и пуритане. Совесть не позволила Калверту лицемерить. Он просто не мог судить братьев по вере. Предварительно поговорив с королем, он публично объявил о своем обращении и отказался от всех должностей, хотя монарх предложил освободить его от обета, признающего верховенство англиканской церкви, с тем чтобы сэр Джордж мог продолжать службу. Таких надежных и верных людей, как сэр Калверт, было нелегко найти.
Все же Яков Стюарт был благородным человеком, ценившим истинных друзей и знавшим, что, несмотря на свое обращение, Джордж Калверт всегда будет предан ему и его наследникам. Король мог бы послать его в Тауэр, но вместо этого пожаловал титул ирландского барона и земли в графстве Лонгфорд. И поскольку лорд Балтимор всегда хотел основать колонию в Новом Свете, король дал ему права владения огромным участком на полуострове Авалон в Ньюфаундленде.
В море вышли корабли с колонистами, а сэр Джордж последовал за ними с новой женой и семьей. Позже обнаружилось, что Ньюфаундленд — не слишком гостеприимное место, где зимы начинались с середины октября и продолжались едва ли не до конца мая. Здесь ничто не успевало вызревать, хотя рыба ловилась в изобилии. Однако в это время Авалон начал постоянно подвергаться набегам французов. Калверт предусмотрительно отослал семью на юг, в Виргинию, и провел зиму в своей колонии. Когда наконец пришла весна, он сам не поверил тому, что выжил, и послал королю письмо, жалуясь на тяжелые обстоятельства, а тем временем отправился в Виргинию. К сожалению, оказалось, что Авалон не подходит для его замыслов.
Воссоединившись с семьей, жившей в Джеймстауне, он принялся искать местность с более благоприятным климатом, где могла бы осуществиться его мечта о равенстве всех религий. И хотя виргинские друзья радостно приветствовали его, находилось также немало тех, кто с подозрением поглядывал на отступника, предполагая, что тот вполне может предать интересы Англии, якшаясь со своими испанскими единоверцами. Игнорируя сплетни и ехидные намеки, Калверт отправился на юг, где климат оказался куда более благоприятным, но прибрежные воды были слишком мелки для тяжелых английских судов, которым предстояло привозить из Англии колонистов и припасы. К этому времени в Джеймстауне его ожидало послание короля с приказом вернуться в Англию.