Зная о впечатлении, которое производит её красота, Елизавета Фёдоровна уделяла своей внешности немалое время — ухаживала за лицом и руками, экспериментировала с окраской волос. Одеваться предпочитала у Надежды Петровны Ламановой (Андруцкой), хозяйки магазина модной одежды и пошивочной мастерской, располагавшейся на Большой Дмитровке. Работы мадам Ламановой так понравились Августейшей заказчице, что вскоре портниха была рекомендована императрице Александре и смогла в упрощённом порядке получить статус «поставщика двора Великой княгини Елизаветы Фёдоровны». Впрочем, фасоны многих своих платьев Великая княгиня придумывала сама, но соавтором её окончательного внешнего вида всегда оставался супруг. Он неизменно радовался, когда жена появлялась на праздниках в «античном», «ампирном» или «барочном» наряде или когда блистала в красивом платье, расшитом цветами. По просьбе Сергея Александровича знакомые подробно сообщали ему о последней парижской моде и присылали описания бальных туалетов петербургских дам. Всё это предназначалось Елизавете. Иногда Великий князь делал ей сюрпризы, в частности, заказав перед коронацией Николая II два расшитых трена для парадного придворного одеяния. Один — розовый, украшенный великолепным испанским кружевом, другой — тёмно-зелёный, исполненный златошвеями Новодевичьего монастыря.
Бриллианты, изумруды, сапфиры, шикарные туалеты, замысловатые причёски... Всего этого требовали статус Елизаветы Фёдоровны, её положение в обществе. И всем этим она пользовалась умело, творчески. Её брат отмечал, что она «очень любила красиво одеваться. Вовсе не из тщеславия, нет, а из любви к красоте во всём». Не наряды и драгоценности поражали встречавшихся с Елизаветой людей, и даже не столько её природная красота, сколько поразительная одухотворённость во всём.
В ней было что-то неземное, что-то божественное, ангельское. И это, каждый по-своему, но так схоже, смогли передать и её талантливый родственник-аристократ, и бедняк из Флоренции, и старый русский крестьянин, пришедший на московский благотворительный базар лишь затем, чтобы увидеть ту, молва о которой дошла до его дальней деревни.
«Он долго на неё смотрел, а она — на него, — вспоминала графиня В. Клейнмихель, — потом перекрестился и сказал: “Слава тебе Господи, что сподобился повидать тебя, княгинюшка”. Великая княгиня наклонилась к нему и спросила: “Что ты хочешь купить, дедушка?” — “Я, матушка, ничего купить не могу. Ты мне подари что-нибудь сама, у меня денег совсем нет”». Елизавета Фёдоровна вручила крестьянину стакан в подстаканнике и, протянув на прощание руку, передала ему десятирублёвую купюру, принятую стариком не сразу. Потом он какое-то время ещё смотрел на вернувшуюся к своим делам Великую княгиню, после чего промолвил: «Когда она улыбается, то похожа на Ангела, которых пишут на образах».
Переехав в Москву, Великокняжеская чета поселилась на первое время в Кремле, в Николаевском дворце. Здание входило в комплекс Чудова монастыря и было известно тем, что в апреле 1818 года в нём родился будущий император Александр II. В глазах жившего теперь в соседних апартаментах Сергея это место имело священный характер, а факт столь неожиданного и близкого соприкосновения с памятью об отце не мог не волновать.
Но какой бы приятной ни была жизнь в Кремле, сколько бы вдохновения ни приносила, Великий князь прекрасно понимал, что такое положение временно. Во-первых, Николаевский дворец был слишком мал и неудобен для новых задач, а во-вторых, Москва никогда бы не поняла и не простила, если бы старый генерал-губернаторский дом вдруг оказался не у дел. Построенный для графа 3. Г. Чернышёва в 1782 году и с тех пор служивший официальной резиденцией для всех наместников Первопрестольной, трёхэтажный (вместе с цокольным — четырёхэтажный) особняк располагался на Тверской улице. Конечно, некоторые из восемнадцати его прежних хозяев вносили изменения во внутреннюю обстановку, но теперь пришло время для самых серьёзных перемен.
Реконструкция длилась около года, а меблировка некоторых комнат затянулась ещё на несколько месяцев. По распоряжению Сергея Александровича заменили пришедшее в негодность отопление, дом снабдили канализацией и полностью электрифицировали, проведя освещение даже в некоторые служебные и подвальные помещения. В надворном флигеле устроили квартиры для свиты, положенной Великому князю как члену Императорского Дома. Статус нового хозяина определил и главное направление в отделке: здание должно было стать дворцом, причём не только по названию, но и по сути. С этой целью производилась перепланировка комнат и полностью изменилось убранство. Генерал-губернатор лично утверждал проектные рисунки интерьеров, над которыми трудился архитектор Н. (второй инициал) Султанов, нередко что-то советуя ему, что-то рекомендуя. Наконец 11 февраля 1892 года Сергей и Елизавета переселились в новое жилище, где отныне им предстояло проводить немало времени.