Многогранный талант графа находил применение в истории, искусстве и литературе. По семейным воспоминаниям, «он был удивительно деятельный человек: закончил юридический факультет университета, был ученым и государственным деятелем, разбирался в искусстве и говорил на 12 древних языках». Одно время он был вице-президентом Академии Художеств, а с 1885 по 1917 годы – председателем Императорской Археологической Комиссии. В качестве председателя Археологической комиссии Бобринской добился утверждения в 1889 году ее нового устава, по которому она получала исключительное право выдачи разрешений на проведение раскопок на всех казенных, общественных и церковных землях с обязательным предоставлением научного отчета и археологических находок. По новому уставу комиссия должна была вести надзор за охраной и реставрацией древних монументальных памятников. Пользуясь этим правом, граф посредством личной аудиенции у Николая II предотвратил угрозу разрушения знаменитой церкви Спас на Нередице из-за планировавшегося вблизи нее строительства железной дороги.
Граф также сочинял рассказы, пьесы, стихи. В 1913 г. к 300-летию Дома Романовых под псевдонимом А.А. Самойлова он издал историческую драму в стихах «Филарет Никитич», мечтал поставить ее на сцене Александрийского театра. Из-под пера графа вышло 15 научных и литературных трудов.
Граф организовывал археологические раскопки древних курганов в Новороссии, в том числе и на собственные средства, получив после смерти матери 12 миллионов рублей наследства. Найденный им в 1913 году при раскопках скифского кургана Солоха в Таврической губернии золотой гребень (сейчас хранится в Государственном Эрмитаже) воспроизведен во многих изданиях по искусству.
Сын графа Алексей участвовал в той памятной экспедиции и оставил яркие воспоминания о счастливой находке: «Я остался совсем один на дне этого огромного кургана. Не знаю, почему это место меня все еще приковывало к себе как магнит, мой отец и (академик) Веселовский давно ушли. Тишина была мертвая. Я собирался уходить, потому что меня ждали старшие, да и делать тут было нечего. Вдруг моя маленькая острая лопаточка, которой я продолжал царапать дно могилы, царапнула что-то твердое, металлическое. Я копнул ниже, и из земли блеснул какой-то золотой предмет. Я копнул еще раз поглубже и в моих руках оказался большой золотой предмет с какими-то зубьями. Я закричал от волнения в сторону, куда ушел мой отец с Веселовским: "Иди сюда обратно, скорей, я нашел золотой гребень…". Я увидал, как мой отец повернулся в мою сторону и ответил: "Не трогай его, ты его сломаешь". "Как я могу его сломать, он массивный, тяжелый, золотой", – ответил я. "Не говори глупостей, – закричал мой отец, – золотых гребней не бывает, это наверно костяной гребень, приказываю тебе его не трогать, подожди, я сейчас иду", – и мой отец, несмотря на всю свою усталость, быстрыми шагами пошел ко мне. Я с торжествующим видом протягивал ему этот тяжелый гребень. Веселовский ковылял за моим отцом, он немного прихрамывал и не мог ходить быстро. Оба археолога выхватили у меня из рук тот предмет, который теперь знает весь ученый мир – знаменитый Солохский золотой гребень, лучший предмет всей этой замечательной раскопки. Это единственный на свете золотой гребень такой изумительной работы лучших греческих ювелиров IV века до Рождества Христова. Я – невежественный мальчишка, был первым человеком, которому довелось взять его в руки после двух тысяч трехсот лет, что он пролежал в земле южной России. Пожелал ли дух скифского царя сыграть шутку над маститыми археологами, или же ведьма Солоха подсунула мне в руки это сокровище, будущую гордость Эрмитажа?»
А Россию ждала катастрофа. Октябрьская революция привела графа Алексея Александровича в Киев. Здесь в 1918 г. при гетмане П.П. Скоропадском он пытался отстаивать белогвардейские идеи, в том числе идею восстановления единства страны, и стал одним из организаторов «Совета государственного объединения России». В 1919 г. Бобринской эмигрировал за границу. Умер он в Грассе 2 сентября 1927 г. Похоронен на кладбище Кокад в Ницце.
Первая жена графа Надежда Александровна Половцова (1865–1920), дочь статс-секретаря А.А. Половцова от его брака с побочной дочерью Великого князя Михаила Павловича, сотрудничала с Пулковской обсерваторией под Петербургом, опубликовала пять научно-астрономических работ. Надежда Александровна подарила мужу четырех дочерей и сына. Однако в 1906 г. супруги развелись. Старшая из их дочерей, Екатерина (1883–1954), фрейлина Высочайшего двора, в замужестве Миклашевская, вместе с матерью трудилась в обществе Красного Креста в русско-японскую войну.
Третья дочь Домна (1886–1956), также фрейлина, в замужестве графиня Шереметева, получила столь редкостное имя благодаря отцу. По семейному преданию Бобринских, граф Алексей Александрович страстно хотел иметь сына, но когда родилась третья дочь подряд, в сердцах воскликнул: «Эта пусть будет Домной!»
