Скандальная репутация Штрейхера привела к тому, что стали широко ходить слухи о его причастности к ряду изнасилований, однако эти легенды распространяла в основном социалистическая пресса, и никаких доказательств этому так никогда и не было представлено. А вот дела по обвинению в клевете против Штрейхера возбуждались с завидной регулярностью. Например, 16 декабря 1925 года он был приговорен земельным судом в Нюрнберге к 2 месяцам тюремного заключения за клевету; с 23 августа по декабрь 1926 года находился в заключении. В мае 1928 года он был по решению Дисциплинарного суда уволен из учебного ведомства (впрочем, с сохранением права на пенсию). В 1932 году Штрейхер был избран депутатом Рейхстага от 26-го округа (Франкония), а в следующем году начал издавать в Нюрнберге партийную газету
После прихода нацистов к власти Штрейхер в 1933 году возглавил Центральную комиссию по противодействию еврейским проискам и бойкотам. Его первой же мерой стало объявление 1 апреля 1933 года Днем национального бойкота евреев. С 4 октября по 17 июля 1934 года он также являлся политическим уполномоченным земельного правительства при правительстве Верхней и Центральной Франконии и ответственным за их управление. Штрейхер был ярким представителем того антисемитского течения в нацистской партии, которое настаивало на принятии решительных мер против евреев, вплоть до их физического уничтожения. В 1937 году он заявил: «Еврей всегда питается кровью других народов, ему всегда необходимы убийства и жертвы. Победа наступит только тогда, когда весь мир будет свободен от евреев». В конце концов эта точка зрения победила более умеренные. В 1934 году он добился демонтажа фонтана Нептуна на Маркеплац, который он назвал «Еврейским фонтаном», сноса главной синагоги Нюрнберга на Ганс-Закс-плац в августе 1938 года и др. Одним из результатов его деятельности стал всегерманский еврейский погром – «Хрустальная ночь» 10 ноября 1938 года. Однако нельзя обвинить в этом только Штрейхера. Да, его вина в разжигании национальной розни велика, но она несоизмерима с ответственностью Геббельса, Гиммлера и многих других практиков, а не теоретиков антиеврейской политики. Правда, своего радикализма Штрейхер не утратил и уже после начала войны выступал с призывами к полному уничтожению еврейского населения на оккупированных территориях.
Поведение Штрейхера, который не останавливался ни перед чем, обвиняя своих политических противников во всех смертных грехах (и, как и раньше, не брезгуя откровенной клеветой), фактически превратило его в персону нон-грата в нацистской партии. Против него объединилась вся верхушка НСДАП. А он продолжал шокировать окружающих своим поведением: с бритым черепом, с хлыстом в руках, он инспектировал свое гау, не останавливаясь и перед личными участием в избиениях. Однажды он посетил Нюрнбергскую тюрьму, где в компании приятелей жестоко избил молодого заключенного. Он беззастенчиво – и абсолютно незаконно – присваивал конфискованную еврейскую собственность (на чем составил вполне приличное состояние). После «Хрустальной ночи» руководство гау заставило евреев отказываться от своей собственности, используя психологическое давление, в результате здания и предприятия должны были быть переданы либо гау, либо лицам, на которых оно укажет (в большинстве случаев компенсационные выплаты составляли менее 10 % от реальной стоимости).
Он стал раздражать даже Гитлера, который официально запретил ему публичные выступления. Каплей, переполнившей чашу терпения, стало заявление Штрейхера, что дочь Геринга Эдда была не его дочерью (самого Геринга Штрейхер назвал импотентом), а была зачата в пробирке. Геринг возмутился, его поддержали все иерархи, и Гитлер уже не стал защищать своего старого товарища. Была создана специальная комиссия, расследовавшая «антипартийное поведение» Штрейхера, и 16 февраля 1940 года Верховный партийный суд признал его «непригодным для руководства» и снял со всех постов (сохранив почетный ранг и привилегии гаулейтера). Однако Геринг все равно не отказал ему в защите, и Штрейхер продолжил будоражить Нюрнбергское общество. Но никакого влияния на политику Третьего рейха у него не осталось – да фактически никогда и не было. Звание обергруппенфюрера СА, которое он получил 9 ноября 1937 года, было за ним сохранено.