Для возведения на участке площадью 0,34 га храма из нескольких проектов строительный комитет выбрал работу авторитетного харьковского храмостроителя, профессора Технологического института (в советское время ХПИ) М.И. Ловцова (1850–1907). Харьков благодарен уроженцу Рязани и питерскому воспитаннику архитектору Ловцову красотой уцелевших в годы лихолетья храмов – кафедрального Благовещенского собора, храма Александра Невского; помнят харьковчане и реконструированные архитектором храмы: Жен Мироносиц (уничтожен в 1930-х), частично сохранившуюся Дмитриевскую церковь. По его проектам осуществлялась также капитальная реконструкция Рождественской, Пантелеимоновской и других харьковских церквей. Благодарны Михаилу Ивановичу и соседи Харьковщины – сумчане, поскольку в 1882–1892 гг. Ловцов разработал проект и руководил реконструкцией кафедрального Спасо-Преображенского собора в Сумах.
М.И. Ловцова считают одним из основоположников «неорусско-византийского» стиля в архитектуре юга России. Специалисты полагают, что Ловцов в качестве прообраза Трехсвятительского храма взял церковь на Петербургском подворье Киево-Печерской лавры, построенную в 1895–1900 гг. по проекту инженера В.А. Косякова. Судьба, увы, распорядилась так, что автор замысла не смог принять участия в торжестве закладки Трехсвятительского храма, прошедшем 2 сентября 1906 г., поскольку уже был тяжело болен. Он скончался через год, 29 ноября 1907 г., когда на строительной площадке велись земляные работы.
Закладка осуществлялась уже под руководством нового епархиального архитектора, уроженца г. Каменец-Подольский, золотого медалиста Петербургской академии художеств Владимира Николаевича Покровского (1864–1924), тоже успевшего немало потрудиться на ниве храмового строительства Харькова и тем самым оставившего о себе благодарную память. До приезда в 1906 г. в Харьков В. Покровский 17 лет служил епархиальным архитектором Варшавско-Холмской епархии Русской православной церкви и некоторое время в Москве. В Харькове под руководством В.Н. Покровского были сооружены или капитально перестроены Озерянская церковь на Холодной горе, церковь Казанской Божьей Матери и другие, много храмов в губернии и комплекс Свято-Пантелеимоновского монастыря в Сумах. Работы по возведению Трёхсвятительского храма В.Н. Покровский возглавлял восемь лет, до самого окончания. Храм был закончен в год начала Первой мировой войны, 1914-й. Всего за 8 лет на строительство пошло около 2 млн штук кирпича, а общая сумма затрат на все работы составила 200 тысяч рублей.
Во время службы в храме и сегодня может разместиться 650 человек. Центральный купол опирается на перекрещивающиеся арки, пролёт которых соответствует размерам храмового зала. Это позволило освободить зал от несущих столбов. Обширный зал храма перекрыт парными перекрестными железобетонными арками, на пересечение которых опирается центральный световой барабан с куполом. Высота центрального купола без креста составляет 40 м, а высота колокольни до основания креста – 48 м. Кресты на храме и колокольне – 3,5 и 3 м.
Около двух лет храм расписывал Алексей Яковлевич Соколов, ученик И.Е. Репина и В.А. Серова по Петербургской академии художеств. Сохранившиеся до сих пор, частично реставрировавшиеся уникальные, очень красивые интерьеры, созданные Соколовым, напоминают нам работы Васнецова во Владимирском соборе Киева или отчасти росписи Трапезной церкви Киево-Печерской лавры. Оригинальный иконостас храма был изготовлен в Италии по чертежам В.Н. Покровского.
28 мая 1915 г. в храм из Куряжской обители была доставлена чудотворная икона Озерянской Божьей Матери. Вышеупомянутая книга так рассказывает о торжествах освящения храма, состоявшихся 29 мая: «Торжества начались в 9 часов утра при стечении множества людей. В храм пропускали только по приглашениям. Преосвященный Феодор (Лебедев), епископ Сумской, встречал Митрополита Киевского Флавиана (Городецкого, с 1901 по 1903 г. возглавлявшего Харьковскую кафедру), Митрополита Антония (Храповицкого), члена Государственного Совета митрофорного протоиерея Т.И. Буткевича, наместника Киево-Печерской лавры архимандрита Амвросия, наместника Покровского монастыря архимандрита Рафаила и других представителей духовенства. На богослужении присутствовали шталмейстер Двора его Императорского Величества М.К. Катеринич, вице-губернатор П.Н. Масальский, попечитель учебного округа П.Е. Соколовский, городской голова профессор Д.И. Багалей, ректор Харьковского университета профессор И.В. Нетушил, Г.О. Гольберг и М.С. Гольберг, архитектор В.Н. Покровский, художник А.Я. Соколов, представители военных властей, именитое купечество, видные общественные деятели, местные и приезжие богомольцы».
