В 1915 году в книге «Национальности и война» («Nationality & the War») он выступал за послевоенное урегулирование на основе «принципа национальностей» и, в частности, за создание единой автономной Польши под российским правлением. При этом он отвергал федерализацию Российской империи и полное самоуправление для Украины, вроде гомруля (home rule) для Индии, чтобы это не ослабило Российское государство и не вызвало гражданской войны и распада империи. Тойнби предлагал вместо этого сделать украинский язык вторым официальным языком не только на Украине, но и на остальной, великорусской территории империи, чтобы украинцы (или малороссы) могли стать членами российского политического целого как равные великороссам, а не как подчиненные им. Он выступал за завоевание Россией Внешней Монголии и за раздел Афганистана между Россией и Британской Индией примерно по горной системе Гиндукуша, что привело бы к объединению афганского Туркестана с преимущественно тюркскими народами российской Центральной Азии, а также к воссоединению афганских пуштунов с пакистанскими пуштунами в Британской Индии. Тойнби рассматривал Гиндукуш как идеальную и непроходимую границу между Россией и Британской Индией, которую ни одна из сторон не сможет пересечь и которая, таким образом, была бы отличной для обеспечения безопасности обеих империй. В 1921–1922 годах он служил корреспондентом газеты «Гардиан» на театре греко-турецкой войны, что помогло созданию книги «Западный вопрос в Греции и Турции. Исследование контакта цивилизаций» («The Western Question in Greece and Turkey: A Study in the Contact of Civilisations») (1922).
В 1925 году Тойнби стал профессором-исследователем в области международной истории в Лондонской школе экономики и директором Королевского института международных отношений в Лондоне в 1924–1954 годах. Там он выпустил 34 тома ежегодного «Обзора международных отношений» («The Survey of International Affairs»). В 1943 году он возглавил исследовательский отдел британского МИД по вопросам послевоенного устройства мира. После Второй мировой войны Тойнби был постоянным обозревателем на Би-би-си. Он был удостоен ордена Кавалеров Почёта и избран членом Британской академии (1937) и иностранным членом Французской академии моральных и политических наук (1965). Тойнби умер 22 октября 1975 года в Йорке, Норт-Йоркшир.
Тойнби был одним из самых популярных историков в мире в XX веке. В 1947 году он появился на обложке журнала «Тайм» под заголовком: «Самая дерзкая историческая теория, созданная в Англии со времён «Капитала» Карла Маркса». Тойнби является создателем цивилизационной теории. Он рассматривал всемирную историю как систему условно выделяемых цивилизаций, проходящих фазы от рождения до гибели. В разное время историк выделял от 21 до 39 цивилизаций, из которых только 13 являются независимыми, или первичными, а остальные – зависимыми, или вторичными. Цивилизация, по Тойнби, – это замкнутое общество, обладающее собственной религией и занимающее определенную территорию. Он считал, что цивилизации возникли в ответ на ряд вызовов чрезвычайной сложности, когда «творческие меньшинства» разработали решения, которые переориентировали все общество. Трудности могли быть природного характера, например, когда шумеры эксплуатировали труднопроходимые болота Южного Ирака, организуя неолитических жителей в общество, способное осуществлять крупномасштабные ирригационные проекты. Трудности могли быть социальными, например, когда католическая церковь преодолела хаос в постримской Европе, объединив новые германские королевства в единую религиозную общину. Когда цивилизация отвечала на вызовы, она росла. Цивилизации распадаются, когда их лидеры перестают творчески реагировать на вызовы, а затем цивилизации гибнут из-за национализма, милитаризма и тирании деспотичного меньшинства.