Главный труд Успенского – «История Византийской империи» (1913–1948) в 3 томах. Он стал уникальным в византинистике исследованием, основанным на многочисленных неопубликованных источниках, и беспрецедентным по масштабу охвата событий. Была изложена вся византийская история, вплоть до падения Константинополя и образования мелких греческих государств, возникших на ее обломках. Целью «Истории Византии» было прежде всего дать читателю «продуманную и тщательно взвешенную систему» в истории Византии в доступном изложении. Во введении к «Истории Византии» Успенский сетовал на то, что «далеко не все отделы всемирной истории одинаково разработаны. И прежде всего существует громадная разница в этом отношении между западноевропейской и восточноевропейской историей. Изучение последней шло гораздо медленнее; во всех отделах истории, которые не имеют ближайшего отношения к Западу, господствует много произвольного и не обоснованного на тщательной обработке материала, который к тому же не вполне общедоступен, а частью и не издан. Вследствие этого постепенно получавшие в науке преобладание теоретические построения о ходе всемирной истории оказываются не совсем пригодными к разъяснению событий восточноевропейской истории». По его мнению, «личная инициатива и субъективизм сказываются не только в силе и группировке исторических факторов, но проникают в самую глубь истории и влияют на самое историческое творчество. История пишется людьми, привносящими в свои создания национальные и политические чувства и симпатии. Вследствие этого история является очень чувствительным показателем самосознания данного времени и народа, что придает особенный интерес изучению исторических систем. Господствующая над нашими умами и управляющая нашей волей западноевропейская культура пленяет нас своими историческими обобщениями и выводами. Невольно поддаваясь часто высказываемому на Западе взгляду на расовые различия, мы бываем склонны проводить резкую черту между высшими и служебными им народами, между нациями, которые создают культуру, и народами, которые способны лишь подражать и перенимать. Вследствие этого мы должны удовлетворяться скромным уголком, отведенным во всеобщей истории Восточной Европе. А между тем не только мировая, даже европейская культура не свила себе гнезда в одном излюбленном месте; культурные центры перемещаются с места на место, и, по-видимому, не существует в мире приобщившегося к культуре народа, который не участвовал бы в исторической эволюции».
Успенский специализировался на византийско-болгарских отношениях и исследовал роль славян в Византийской империи и их влияние на византийскую экономику, а также занимался историей крестовых походов. По своим воззрениям Успенский был близок к славянофилам. Он утверждал, что «Восток или собственно Византийская империя несравненно более имеет заслуги в деле распространения цивилизации, духовного и нравственного воспитания народов, чем Запад». Успенский настаивал, что «историческая наука не должна забывать и тех великих пожертвований, которые Византия принесла на пользу всей Европы, представляя в себе оплот цивилизации… Византия сделала для восточноевропейского мира с большим самоотвержением то же самое, что Рим для западного». В статье «К истории крестьянского землевладения в Византии» (1883) он писал: «Нельзя уже более приписывать византийской истории не принадлежащих ей качеств и придумывать для нее особенные формулы векового застоя или неудержимого стремления к падению. Обнаруживаются мало-помалу принципиальные элементы, обусловливавшие живучесть и развитие государства. Выступают на видный план борьба экономическая и сословная, интересы провинций и центра, состязание между греко-римскими понятиями и учреждениями и варварскими, выделяются периоды с преобладающим влиянием того или другого принципа; словом, усматривается смена направлений и становится очевидным основной закон развития человеческих обществ. С этой точки зрения своеобразие средневековой греческой истории не исключает аналогий и сближений с соответствующими периодами средневековой европейской истории». Успенский подчеркивал, что «византийская история имела свои стадии развития, представляющие параллелизм с западноевропейским развитием», и что «через всю историю Византии проходит живая и упорная борьба из-за религиозных и философских идей».
Успенский является автором книг «Первые славянские монархии на северо-западе» (1872), «Образование Второго Болгарского царства» (1879), «Очерки по истории Византийской образованности» (1891–1892), «История крестовых походов» (1901), «Очерки из истории Трапезундской империи» (1929).
